固体氧化物燃料电池电解质和阳极材料的制备方法及性能研究

【摘要】固体氧化物燃料电池(Solidoxidefuelcells,SOFCs)是一种将化学能直接转换为电能的装置,具有高效、清洁、稳定、模块化全固态设计等特点。提高燃料电池的性能并降低其成本是人们一直追求的目标。本论文以改进SOFC电池制备工艺、提高其性能为目标,主要围绕改进丝网印刷电解质工艺,研究助烧剂Gd2Ti2O7(GT)对Gd0.1Ce0.9O1.95(GDC)电解质的影响,研究添加Co对SOFC阳极功能层结构及电池性能的影响三个方面来展开。通过实验和分析,主要获得以下结果：通过研究丝网目数和印刷次数对丝网印刷YSZ(yttriadopedzirconia)电解质的影响,我们开发了直接在阳极生坯上丝网印刷电解质的方法。这种方法可用于印刷制备平板SOFC电池的电解质。此外,由于阳极生坯衬底在烧结时会产生巨大收缩,带动了电解质层的收缩,使其更易致密。而且,本实验中采用的主要制备技术(湿粉喷雾、流延和丝网印刷)成本低、操作方便、生产效率高,可用于SOFC的大规模化生产。在此基础上,我们又通过研究浆料中粘结剂和表面活性剂含量对丝网印刷GDC电解质的影响,优化了浆料的组成。此外,我们还将GT添加到丝网印刷浆料中,制得了更致密的GDC电解质层。研究了GDC中加入GT对其成分、致密度、电学性能和热膨胀性能的影响,同时对作为对比的加入TiO2的样品也做了相关测试。结果表明,当GT/GDC的摩尔比高于0.02时,在1400℃下烧结5h后,材料的相对密度能超过97%,同时X射线衍射(X-raydiffraction,XRD)结果表明GDC的成分基本不变,而作为对比,加入TiO2后,TiO2会与GDC中的Gd反应生成GT。交流阻抗谱分析表明,加入GT后,材料的离子电导率下降在可接受的范围内。相比加入等量TiO2的样品,加入GT后的样品的离子电导率也要高很多。此外,材料的热膨胀系数也随着加入GT量的增加而降低。这些结果表明,对GDC来说,GT是一种优秀的烧结助剂。综合来看,当GT/GDC的摩尔比的最佳值为0.02,此时材料的致密度和离子电导率都较高。另外,我们对GT助烧GDC的机理也作了一定的探究。研究了Co加入Ni-YSZ功能层后对其结构和性能的影响。其中XRD结果表明在SOFC工作环境下,起催化作用的金属相为Co与Ni的合金相。扫描电子显微镜(scanningelectronmicroscope,SEM)结果表明,随着Co含量的增加,Ni1-xCox颗粒的晶粒尺寸增大。热重(thermogravimetric,TG)分析表明,Ni1-xCoxO-YSZ粉体的还原有两个过程,分别是化学反应控制过程和扩散控制过程。其中,DTG(differentialthermogravimetric)曲线中对应于化学反应控制的峰位随Co含量的增加向低温度区移动,说明Co加入后会提高Ni1-xCox颗粒的催化活性。SOFC电池性能测试结果表明,当x=0.03时,相应SOFC单电池性能最高,在700、750、800℃下的最大输出功率密度分别为445、651和815mWcm-2。通过分析讨论,我们认为Co的加入提高了SOFC阳极功能层的催化活性,但同时也导致阳极三相界面长度(threephaseboundary,TPB)变短,因而SOFC电池的性能与Co的依赖关系受这两方面因素共同控制。
【作者】郭挺；
【导师】王海千；
【作者基本信息】中国科学技术大学，凝聚态物理，2014，博士
【关键词】固体氧化物燃料电池；丝网印刷；钛酸钆；钆掺杂氧化铈；烧结；钻掺杂；阳极功能层；催化活性；

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