双磁性亚晶格体系DyMnO_3和Dy_2NiMnO_6结构和物性研究

【摘要】多铁性材料由于其丰富的物理内涵和广泛的应用背景受到越来越多的关注。钙钛矿型锰氧化物RMnO3(R=Tb,Dy)是一类典型的多铁材料,其铁电性主要来源于B位Mn3+离子的螺旋型磁有序结构。然而,最近研究发现,A位稀土磁性离子的自旋排列同样对体系的电极化起着不可忽视的作用。因此,在本论文,为了详细研究A位和B位磁性亚晶格之间的相互耦合作用,我们选取双磁性亚晶格体系Dy2NiMn06和DyMnO3作为研究对象,展开了一系列的研究工作,具体内容如下：第一章,首先简要介绍了钙钛矿锰氧化物的晶体结构,电子结构和交换相互作用,这是我们研究锰氧化物的基础。然后详细介绍了DyMnO3的结构和多铁特性,以及双钙钛矿中存在的短程磁相互作用。第二章,在通常情况下,铁磁体的磁性可以用外斯分子场理论及推导得到的居里外斯定律来描述,然而对于双磁性亚晶格体系,由于包含不同种类的磁性离子,其内部的分子场不再是均匀单一的,居里外斯定律不再适用。因此,我们推广了外斯的分子场理论,得到双磁性亚晶格体系磁化强度与温度和磁场之间的关系式,并用这些关系式拟合了Gd2NiMnO6的磁性行为,拟合结果较好。第三章,在格林菲斯相的研究中,通常将磁化率倒数向下偏离居里外斯定律作为其判断标准。基于这个标准,块材La2NiMnO6的短程磁有序态特征为非格林菲斯相,而块材Tb2NiMn06却表现为格林菲斯相。根据第二章的分析可知,居里外斯定律可以描述La2NiMn06的磁行为,却不适用于双磁性亚晶格体系Tb2NiMnO6。因此,我们用第二章中得到的关系式,重新分析了Dy2NiMn06的磁性行为,结果表明在块材Dy2NiMn06中,短程磁有序态特征为非格林菲斯相,尺寸减小会导致体系转变为格林菲斯相,这与La2NiMn06的行为完全一致。此外,电子自旋共振(ESR)研究也支持Dy2NiMn06中存在尺寸诱导的相变。第四章,在本章中我们研究了尺寸变化对DyMnO3晶体结构和磁性质的影响。X射线衍射(XRD)分析表明,随着尺寸减小,晶胞参数a,b和c均单调减小,正交畸变参数s变大,暗示体系的畸变程度增加。拉曼光谱研究也证实了以上的结构变化规律。磁测量显示,体系的反铁磁相互作用强度随尺寸减小而减弱,这是由于正交畸变导致Mn-O-Mn键角减小,越来越偏离180。。在4K温度下,所有的样品均表现出磁滞行为,且矫顽场单调增大,表明纳米DyMnO3中存在弱铁磁性,其贡献主要来源于表面自旋。当外磁场达到临界场H*=1.7T时,体系出现了亚磁性转变,这个转变与Dy3+的自旋翻转有关,临界场H*不随样品尺寸变化而变化,这是由于尺寸减小导致的晶格畸变主要发生在B位Mn06八面体中,对A位Dy3+自旋之间的相互作用影响较小。最后,我们发现饱和磁化强度随尺寸减小呈非单调变化,这一特殊现象可以用修正的核壳模型来解释。在我们修正的核壳模型中,核同时具有铁磁有序(Dy亚晶格)和反铁磁有序(Mn亚晶格),颗粒尺寸减小对两种亚晶格的磁化强度产生了完全相反的影响,因此在某一个尺寸范围内,磁化强度的变化取决于以上两种影响中哪一种占据了主导地位。第五章,在本章中我们研究了尺寸变化对DyFe0.8Mn0.203晶体结构和磁性的影响。XRD分析结果显示,随着尺寸减小,晶胞参数a,b和c均单调增加,表明晶胞在膨胀,拉曼光谱分析显示峰位发生红移,也证实了体系晶胞参数的变化。此外随尺寸减小,拉曼峰的强度在减弱,并逐渐宽化,表明体系中存在越来越多的无序。磁测量显示所有样品中均存在自旋重定向转变,并且随着尺寸的减小,转变的温度逐渐向低温移动,转变过程也变得越来越宽化,这是由于无序破坏了Dy-Fe之间的相互作用,抑制了体系的自旋重定向转变。
【作者】蔡玄；
【导师】石磊；
【作者基本信息】中国科学技术大学，凝聚态物理，2014，博士
【关键词】锰氧化物；双磁性亚晶格；分子场理论；格林菲斯相；尺寸效应；

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