S(~3P)+H_2反应的动力学理论研究

【摘要】S+H2反应作为一个最简单含硫反应并且为氢抽取反应，在燃烧化学和大气化学中扮演重要角色，这个反应还是导致酸雨、大气污染和全球气候变暖趋势的罪魁祸首之一。在过去的研究中，很多注意力都集中在研究该反应的单重态和三重态之间的系间窜跃效应，至今还没有发现有关于S(3P)+H2立体动力学的研究。因此详细研究该反应的动力学性质有着极其重要的意义。本文我们运用吕双江最新构造的从头算势能面对S(3P)+H2反应进行了准经典轨线计算，研究包括反应碰撞能、振转激发以及同位素效应对该反应动力学性质的影响。这个势能面是一个排斥型的，是由于这个势能面排斥能的释放是在出口谷处。在本研究中，针对于计算出现的一些现象性质，我们结合势能面的拓扑特征给出了合理的解释。首先我们研究了碰撞能对这个反应动力学性质的影响。研究发现我们的QCT计算的反应几率和先前吕双江的量子结果吻合得很好。随着反应碰撞能的增加反应几率和反应截面明显增强。散射方向随着反应碰撞能的增加由后向散射向侧向散射转变。产物SH倾向于在垂直于z-x平面的方向取向并且强烈地定向于y轴的负方向。反应碰撞能越高，取向和定向效应越弱。另外，我们研究了反应物H2的振转激发对S+H2反应动力学性质的影响。结果显示，取向程度随着振转态的激发而减弱，产物SH的转动随着振转态的激发由平面内转动向平面外转动演变。随着转动量子数从0增加到3，反应更趋向于后向散射。随着振动量子数从0增加到3，该反应从侧向散射演变为后向散射。最后，我们研究了S+H2,S+D2和S+T2反应的反应物与产物之间的矢量相关。结果表明，随着反应物质量的增加侧向散射变弱，后向散射增强。对于每一个反应，转动角动量矢量j’都沿垂直于k的方向有取向效应，并且在重的同位素体系反应中，这种取向效应越强。另外，所有的转动角动量矢量j’都定向于y轴的负方向，这种定向效应随着反应物质量的增加而变强。在研究过程中我们发现了一些有趣的现象，并且对这些现象给出了合理的解释。我们的计算结果充实和丰富了S(3P)+H2反应立体动力学的理论。
【作者】单广玲；
【导师】王美山；
【作者基本信息】鲁东大学，原子与分子物理，2014，硕士
【关键词】准经典轨线方法；立体动力学；振动激发；同位素；

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