三峡库区消落带邻苯二甲酸二丁酯迁移释放的静态模拟

【摘要】邻苯二甲酸二丁酯（DBP）作为一种广泛应用的人工合成有机化合物,己成为全球性的重要有机污染物之一。目前在三峡水库的流域中己被广泛检出,对水库的水环境安全产生了较大的风险。三峡水库由于其特殊的调度方式,使库区周围形成了大面积的消落带,消落带土壤作为特殊的淹水土壤,受库区水周期性的淹没、冲刷、淤积,既能成为库区水体的DBP源,也可成为水体的DBP汇。消落带土壤淹水后其pH、溶解氧含量、水温、微生物、有机质等将发生一系列的变化,这些变化对消落带土壤中DBP的迁移释放是否会产生影响?产生什么样的影响?在这些方面的研究极为缺乏。据此,本研究以采白重庆开县的库区消落带特征土壤作为研究对象,研究了三峡库区消落带有机污染物邻苯二甲酸二丁酯迁移释放的静态模拟规律,并考查了DBP本底浓度、不同水体性质（离子含量、DBP含量、有机质含量）、不同环境条件（DO、温度、光源、共存DEHP、微生物活性）对消落带土壤淹水过程中DBP迁移释放的规律的影响。研究结果如下：1、消落带土壤中DBP在淹水后向上覆水迁移释放特征：在淹水前期表现为由土壤向水体中迁移,这个迁移过程主要是DBP的释放行为。释放过程分为较为短暂但是释放速率较快的快速释放阶段和释放缓慢时间较长、释放速率较慢的慢速释放阶段。在淹水后的中期（12d）释放达到最大值,继续淹水后,释放到水体中的DBP转而由水体向土壤中迁移,最终在淹水后期,水体和土壤中的DBP含量达到平衡状态。DBP淹水后由土壤释放到上覆水的过程可以很好地用二室一级动力模型拟合,表明土壤中的DBP向上覆水释放的过程中,快速释放的速率要远远大于慢速释放的速率,但是慢速释放量却占到了整个释放过程的99.12%,说明在DBP向水体释放的过程中慢释放才是其最主要的行为。当上覆水中DBP含量达到最大值转而向土壤迁移的过程用双常数方程进行拟合,显著性水平较高。2、不同DBP浓度处理的土壤在淹水后DBP向上覆水迁移释放的特征基本相同,但土壤中DBP向上覆水释放的快速释放速率Kd,rap随着土壤中添加的DBP浓度的增大而加快,而慢释放速率Kd,slow则随着土壤中添加的DBP浓度的增大而减慢；土壤中本底DBP含量越大,在淹水过程中释放到水体中量也越大；3、上覆水水体条件对消落带土壤淹水过程邻苯二甲酸二丁酯迁移释放存在一定的影响（1）水体离子强度对释放存在一定的影响：增加离子强度,土壤中DBP向上覆水释放量增加；随着上覆水离子浓度的加大,增强了DBP的快速释放,但是对其慢速释放的影响不是很大。（2）上覆水中的DBP浓度对土壤DBP的迁移释放影响较小,但是高浓度的水体DBP含量会使得DBP的迁移行为发生转变,淹水初期水体高浓度的DBP会抑制土壤DBP的释放,但随着淹水时间的加长,DBP仍然会从土壤中释放到水体；另一方面高浓度的DBP会使DBP释放达到最大值的时间延迟,但总体来说并没有影响DBP在土壤-水体中的归趋。（3）上覆水中的有机质含量对DBP的迁移行为有较大的影响：上覆水中有机质浓度越高,土壤中DBP向上覆水的释放量也越大,同时,土壤中DBP向上覆水释放的快速释放速率Kd,rap增大,而慢释放速率Kd,slow则减慢；但过高浓度的有机质含量能够放缓土壤中DBP的快速释放。4、外界环境条件对消落带土壤中DBP在淹水后向上覆水迁移释放存在影响。（1）上覆水温度的升高,DBP向水体释放的强度随着温度的升高而增大；随着环境温度由15℃上升到35℃,DBP快速释放和慢速释放在整个释放阶段所占的百分比仅产生较微小的变化,但快速释放的速率Kd,rap产生很大的增值,慢速释放速率kd,slow有较小幅度地下降。这说明环境温度的改变主要对DBP的快速释放产生了影响,并且高温能够显著加快快速释放的速率。（2）光照对消落带土壤淹水过程中邻苯二甲酸二丁酯迁移释放存在影响：不同光源照射下,DBP向水体释放浓度是不同的,总体效应是采用自然光照的处理中上覆水DBP的浓度要比采用紫外光作为光源的大；DBP在上覆水达到最大浓度后,紫外光处理中上覆水DBP含量减少比较快速,而自然光处理相对要缓慢。（3）上覆水中的含氧量对消落带土壤淹水过程邻苯二甲酸二丁酯迁移释放的影响较小,但是不同的含氧量对DBP的最大释放量与达到最大释放的时间不同；总体上来看,高氧处理试验上覆水DBP含量>自然状态上覆水DBP含量>低氧处理试验上覆水中DBP含量；高氧处理和低氧气处理试验,上覆水中DBP最大浓度提前至淹水第8d出现,自然状态下DBP在淹水第12d达到最大值。（4）土壤中共存的邻苯二甲酸双（2-乙基己基）酯（DEHP）对DBP的释放有明显影响：在淹水第4d到第12d,添加DEHP组分试验的DBP释放量要明显大于单一组分的DBP释放量,而且快、慢释放速率均要比单一DBP组分处理的大。表明土壤中含有DEHP时,能够增大淹水过程中DBP向上覆水迁移的量,同时增加释放速率。（5）微生物活性对消落带土壤淹水过程中邻苯二甲酸二丁酯迁移释放存在一定的影响,但是由于微生物是土壤中本身存在的,其量较少且未经过驯化处理,其作用效果并不明显,灭菌处理后DBP的迁移量要略小于未灭菌处理组。
【作者】杨志丹；
【导师】王强；
【作者基本信息】西南大学，环境科学，2014，硕士
【关键词】邻苯二甲酸二丁酯；迁移释放；水体条件；环境条件；

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