石墨烯量子点的电子结构及光学和磁学性质的研究

【摘要】由自然界中分布广泛的碳元素构成的各种纳米结构,譬如富勒烯和碳纳米管,由于其具有很多独特和优异的性质,一直是纳米材料和技术研究的热点之一。特别是在04年,单原子层石墨晶体薄膜即石墨烯的成功制备,更是激起了科学界巨大的研究热情。这种新型材料具有严格的二维结构,蕴涵着许多新奇的物理特性并具有极大的发展潜力。这促使科研人员期望能从各个方面全面彻底地探究石墨烯材料所具有的性质,并能够实际应用到更多的生产领域中。随着制备工艺的不断进步,石墨烯的衍生结构,如石墨带和石墨烯量子点,也逐步成为材料科学和凝聚态物理研究的热点。相比于石墨烯和石墨带研究的成熟,对石墨烯量子点的关注则是从最近两三年才开始的,因而具有更大的探索空间。与石墨烯和石墨带不同的电子结构,尤其是其中能隙的存在,使得石墨烯量子点具有更为广阔的应用前景,其各方面的性质还需要我们更为深入地去研究。在本文中,我们着重对各种类型石墨烯量子点的电子结构从不同角度进行数值模拟计算。另外,反映体系电子结构特性的光学和磁学性质也得到了系统的研究。我们相信所获得的成果将为石墨烯量子点在纳米电子器件、新兴的自旋电子学等领域中的实际应用提供有价值的理论指导。全文主要分为以下七个部分：第一章主要是介绍有关石墨烯材料的一些基本知识。首先,我们回顾了石墨烯材料的发现和发展历史,介绍了其晶体结构及基本特性,并展望了其应用前景。然后,采用紧束缚近似方法计算得到二维石墨烯的能带结构,并应用狄拉克方程描述了其中对体系性质起重要作用的低能量电子的线性行为。最后则对石墨烯及其各种纳米结构物理性质的研究现状进行了总结。在第二章中,我们基于最近邻紧束缚近似方法系统全面地数值计算了六种常见形状的石墨烯量子点的电子结构。其中,费米能级附近的电子结构及高度简并的能态被着重研究。计算结果表明,体系的形状、边界类型和尺寸大小等因素对其电子结构起着决定性的作用。同时,与包括了次近邻原子间的电子跳跃能的能谱计算进行了比较。结果发现,次近邻跳跃能虽然能够破坏能态的电子空穴对称性,但对体系的电子结构没有定性的影响。另外,反映电子在不同能级间跃迁情况的光学吸收谱也被关注。第三章则是在单电子能谱基础上考虑进了电子间的库仑和交换作用。我们运用哈伯德模型和哈特里一福克方法分别计算得到了六种石墨烯量子点基态的电子排布情况及相应的自旋极化密度分布,从而确定了各体系基态的磁性。计算发现,扶手椅型边界的量子点由于能隙比较大,基态总是无磁性显现。而锯齿型边界的量子点则根据形状的不同,分别会有反铁磁和铁磁性的基态出现。电子空穴间的相互作用则通过组态相互作用方法同样被考察,计算可得到各激子的能量、体系的光学能隙以及激子效应下光学响应的变化。一系列结果表明,粒子间的各种相互作用都极大地改变了石墨烯量子点的电子结构及相应的性质。第四章中则描述了通过外部电场和磁场来调节体系电子结构及磁性的过程。在弱电场作用下,从石墨烯量子点的能级结构变化中可观察到明显的线性斯塔克效应。同时,电场也会使体系基态的自旋极化程度降低。其中,无磁性的量子点仍保持无磁性,反铁磁序的量子点中磁距会消失变为无磁性,而铁磁性的量子点中电子总自旋则会减小。而石墨烯量子点能谱随磁场的变化则呈现出霍夫斯塔特蝴蝶结构。考虑到实际材料中各种缺陷不可避免地存在,我们在第五章中考察了最常见的空位缺陷对石墨烯量子点的电子结构产生的影响。由于空位的存在造成体系中两类子格上碳原子数目的不等,因而会产生能量为零的局域态,体系基态的磁性也随之发生变化。特别是,某些特定原子位置上出现的双空位在两类碳原子数目相等时仍会产生两个空位态。另外,体系基态的磁距大小在无电场时符合Lieb定理,而施加电场后则根据空位位置的不同发生不一样的变化。在第六章中,我们系统地研究了双层石墨烯量子点的电子结构和磁性情况,并考虑了上下层的叠放方式、层间相互作用、相对位移和旋转,以及电场和空位等因素的作用。在这些因素的影响下,体系电子结构表现出丰富的多样性。而体系基态的磁性受这些因素的影响却很小,即便是在电场下,不同叠放方式的双层量子点基态仍保持无磁性的状态。最后,我们对已有的研究结果进行了总结,并对未来的研究工作进行了展望。这一系列结果表明,石墨烯量子点体系的电子结构受影响的因素很多,每种因素发挥的作用也各不相同。电子结构的变化同时也反映在体系光学、磁学等方面性质的改变上,这就使得石墨烯量子点材料能够被应用在极其广阔的技术领域中。
【作者】周爱平；
【导师】盛卫东；
【作者基本信息】复旦大学，理论物理，2013，博士
【关键词】石墨烯量子点；紧束缚近似；哈伯德模型；电子结构；电子间相互作用；激子效应；自旋极化；空位态；

【参考文献】
[1]赵晶晶.城市景观照明设计研究[D].沈阳航空航天大学,设计艺术学,2013,硕士.
[2]邓丽君.基于客户满意度的物流配送车辆调度优化模型与算法研究[D].北京交通大学,2012.
[3]吴世概.长三角地区最低工资就业效应研究[D].华东师范大学,世界经济,2013,硕士.
[4]范桂玉.我国纺织业国际竞争力分析[D].首都经济贸易大学,产业经济学,2004,硕士.
[5]李指俊.柔性制造技术及其发展趋势[J].机电一体化.1996(01)
[6]古晓科.磁流变减振器多目标优化设计及半主动悬架仿真研究[D].重庆大学,机械制造及其自动化,2014,硕士.
[7]陈超.技术创新对浙江制造业出口竞争力影响的实证研究[D].浙江工业大学,2008.
[8]李汝秋.足球在鲁西地区高校公共体育教学中的开展现状调查分析[D].苏州大学,体育教学（专业学位）,2013,硕士.
[9]刘杰.采用焙烧—浮选法从废旧锂电池中回收钴酸锂研究[D].华东交通大学,环境工程,2013,硕士.
[10]胥爱国,刁君成,任勋益,马艳红.莱钢中型型钢轧机过程控制计算机系统[J].冶金自动化,2000,02:22-26.
[11]王娜.基于多协议的网络隐蔽信道研究[D].江苏科技大学,计算机应用技术,2013,硕士.
[12]黄缘罡.城市街区土地利用与步行出行的关系研究[D].重庆大学,城市规划与设计,2014,硕士.
[13]陈利.我国食品安全法律制度研究[D].河北经贸大学,法律,2012,硕士.
[14]章晓敏.专利侵权损害赔偿数额的确定方法研究[D].广东外语外贸大学,法律,2013,硕士.
[15]宋一明.YD集团企业文化宣贯研究[D].华南理工大学,高级管理人员工商管理（专业学位）,2013,硕士.
[16]张赛.感应电机转速估算和参数离线辨识研究[D].华中科技大学,控制工程,2013,硕士.
[17]张龙.PCNC环境下DNC系统的研究与开发[D].南京航空航天大学,机械电子工程,2004,硕士.
[18]余明举,闵华清.基于X3D的数据仓库与挖掘前端展示技术[J].计算机工程与应用,2005,23:182-184+217.
[19]任真.石墨烯基硒和碲纳米复合物的制备及电化学发光分析[D].安徽大学,2013.
[20]梅传忠.结核杆菌抗原诱导活化的人γδT细胞凋亡机制探讨[D].安徽医科大学,病原生物学,2004,硕士.
[21]何伶.广西统筹城乡居民基本医疗保险的难点及对策研究[D].广西医科大学,社会医学与卫生事业管理,2013,硕士.
[22]范文田.《石油地球物理勘探》再次选为中文核心期刊[J].石油地球物理勘探,1997,01:142.
[23]张海亮.66例咽淋巴环弥漫性大B细胞淋巴瘤临床特性及预后分析[D].山西医科大学,影像医学与核医学,2013,硕士.
[24]车增强,李丙才,杨青年,颉振群,傅应霞,赵荣泳.粗糙集理论简介及其在电站行业中的应用潜力分析[J].移动电源与车辆,2004,04:7-9+21.
[25]康磊.消费的区隔表征[D].四川外国语大学,文艺学,2013,硕士.
[26]曾伟男.施氮量对温州蜜柑果实产量、品质和氮利用效率的影响[D].华中农业大学,植物营养学,2014,硕士.
[27]王阳.夸克干酪工艺研究与产品开发[D].江西农业大学,农产品加工及贮藏工程,2012,硕士.
[28]徐惊蛰,谢晓非.解释水平视角下的自己-他人决策差异[J].心理学报,2011,01:11-20.
[29]王清霞.职务犯罪轻刑化对策研究[D].宁波大学,法律（专业学位）,2013,硕士.
[30]蒋良孝,蔡之华.分布式数据挖掘研究[J].计算机与现代化,2002,09:4-7.
[31]林瑞艳.20世纪90年代以来当代少数民族文学与宗教关系研究评析[J].民族文学研究,2013,06:74-80.
[32]白筱宇.社会管理创新研究[D].湖北大学,行政管理,2012,硕士.
[33]邱勇,兰永杰.高效FP-TREE创建算法[J].计算机科学,2004,10:98-100.
[34]于佳妮.音乐电针治疗心脾两虚型中风后抑郁的临床疗效观察[D].黑龙江中医药大学,针灸推拿学（专业学位）,2013,硕士.
[35]刘涛涛.基于ZigBee技术的设备状态监测与故障诊断系统设计[D].中北大学,机械设计及理论,2014,硕士.
[36]张芬.山西省企业环境行为信息管理系统的设计与实现[D].吉林大学,软件工程,2013,硕士.
[37]朱勇.川渝地区输气管道管控一体化与数据集成应用研究[D].西南石油大学,2009.
[38]魏鸿汉.年产1.2亿块烧结页岩砖项目经营战略研究及项目可行性分析[D].天津大学,工商管理,2004,硕士.
[39]蒲章臻.两类变分问题的等价性分析[D].复旦大学,运筹学与控制论,2012,硕士.
[40]白天,朱春玲,苗波,李清英,张泉.平面铝板上的压电振动除冰方法研究[J].航空学报.
[41]孙春蕾.地裂不均匀沉降对多层框架结构的性能影响分析[D].长安大学,结构工程,2014,硕士.
[42]姜超强,郑青松,刘兆普,徐文君,李洪燕,李青.转AtNHX1基因杨树Tr品系的耐盐性研究[J].植物生态学报,2010,05:563-570.
[43]李运才,袁纪武.化学事故应急救援知识讲座第二讲化学事故应急救援体系的建设[J].劳动保护.2003(11)
[44]陆桂芬.我国铁路货运定价模型研究[D].北京交通大学,会计,2013,硕士.
[45]李熙然.耐寒透明PVC的制备及共混改性研究[D].北京化工大学,材料科学与工程,2013,硕士.
[46]谭伟同.高温疲劳短裂纹微观机理及数值模拟研究[D].大连理工大学,动力机械及工程,2013,硕士.
[47]路月仙.基于GIS的长江口滨岸潮滩环境信息查询系统开发与应用[D].华东师范大学,自然地理学,2004,硕士.
[48]于众.数字特效技术在城市形象宣传片中的应用[D].北京工业大学,软件工程（专业学位）,2013,硕士.
[49]徐帅.特殊教育教师专业发展和培训需求的关系研究[D].西南大学,特殊教育,2014,硕士.
[50]潘锴.针对PFM技术的铁电材料纳米尺度力电耦合分析[D].湘潭大学,材料科学与工程,2014,博士.