氧空穴掺杂的纳米氧化铁光解水的研究

【摘要】理论预测曾表明纳米氧化铁（α-Fe2O3）具有高达16.8%的光解水效率，对应的光生电流密度也可高达12.6mA·cm-2，同时，与TiO2、ZnO和WO3等半导体光催化剂相比，纳米α-Fe2O3还具有禁带宽度适宜（2.1-2.2eV）、水环境中性质稳定、地球上储量丰富和价格低廉等优势，而这些优点使其成为目前光解水研究的热点材料之一。但是在实际的应用过程中，导电性差、激发态载流子寿命短（10-12s）和空穴平均自由程短（约2-4nm）等缺点的存在使纳米α-Fe2O3的光解水性能远低于理论的预测值。为了提高纳米α-Fe2O3的光解水性能，掺杂、形貌控制和表面处理等方式是人们常用的方法。在本论文的第二章，我们通过系统地控制纳米α-Fe2O3样品在退火过程中的氧分压，有效的实现了样品中氧空穴-自掺杂含量的调控，增强了其导电性，提高了其光解水性能。在随后的研究中，我们对Ti-掺杂的纳米α-Fe2O3样品进行了相同的退火处理，从而实现了氧空穴和Ti的协同掺杂效应并进一步提高了纳米α-Fe2O3的光解水性能，使其在1.23Vvs.RHE处的光生电流密度达到了2.25mA·cm-2，在1.6Vvs.RHE处的光生电流密度高达4.56mA·cm-2。而且，与未掺杂样品调控氧空穴时所需的苛刻条件相比，Ti-掺杂降低了实验条件的需求，因此方便和易于氧空穴的引入，这一发现使得氧空穴-自掺杂对α-Fe2O3样品的改性在实际应用中得以更广泛地应用。与其他制备方法相比，水热法制备纳米材料具有方法简单，对设备和原料要求不高，成本相对较低，实际应用中可操作性强的特点，因此利用水热法制备纳米α-Fe2O3更加简单易行。在本论文的第三章中，我们对水热法制备纳米α-Fe2O3的生长条件进行了优化，通过调控先驱溶液中HCl的浓度，制备了纳米棒状形貌、性能明显改善的纳米α-Fe2O3样品。虽然这一探究并未大幅提高未掺杂α-Fe2O3样品的光解水性能，但是我们认为积极探究并严格调控水热合成的基础条件，对合成性能优良、性质稳定的α-Fe2O3光催化材料，及深入理解水热合成机理都具有非常积极的意义。在本论文的第四章中，我们利用Co-Pi体系对Ti-掺杂纳米α-Fe2O3样品进行了改性处理；此外，我们还将水热合成铁源变为FeNO3·9H2O，并通过缺氧退火处理制备了含有氧空穴的纳米α-Fe2O3样品，虽未对氧空穴的含量进行优化，但是样品已具有较好的光催化性能。由此证明原有文献报道中铁源为FeNO3·9H2O时不能引入氧空穴的结论是有不成立的。
【作者】蒲爱武；
【导师】钟俊；
【作者基本信息】苏州大学，无机化学，2014，硕士
【关键词】光解水；α-Fe2O3；氧分压；协同掺杂；水热生长条件；

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