锗硫多元化合物的合成及组装

【摘要】锗硫属化合物材料在光、电、离子交换、催化等领域有很好的应用，逐渐成为研究的热点。其基本结构单元是GeS4，多个GeS4通过共用S原子的形式形成两种常见的锗硫阴离子骨架：包含Ge2S64-二聚体和Ge4S104-四聚体。随着对锗硫属化合物的研究，一方面，阴离子从传统二元的Ge-S骨架逐步向多元的、复杂的Ge-M-S骨架发展，以获新颖、多变的结构；另一方面，用具有特殊性质的有机功能分子、过渡金属配合物等阳离子修饰或者组装成功能多样的锗硫属化合物，以获得有机-无机杂化的新型材料。N,N’-二甲基-4,4’-联吡啶阳离子（简称MV2+）和E-N,N’-二甲基-1,2-二（4-吡啶基）乙烯阳离子（简称DMBPE2+）是一类具有共轭结构的有机电子受体，在化学、材料学领域中具有广泛的应用；过渡金属功能配合物（如M-phen和M-dien）也已广泛应用于光电材料的很多领域。本文将MV2+、DMBPE2+等功能有机成分引入到锗硫属化合物体系而获得新型功能簇合物，将M-dien和M-phen引入到多元Ge-Sb-S和Ge-Sn-S阴离子骨架中得到新型的锗硫多元簇合物，并对这些锗硫多元簇合物的合成、晶体结构以及各方面性质进行探究，主要内容包括以下两个方面：一、在本课题组前期研究的基础上，将有机配体MV2+和DMBPE2+引进锗硫簇结构中，在常温条件下得到了五种目标产物[MV]2Ge4S106H2O（1和1’）、[MV]2Ge4S10MeOH（2）、[DMBPE]2Ge4S10xH2O（3和3’）。对于化合物l，观察到敏锐、快速的溶剂诱导的颜色变化（溶剂化）和可切换的荧光发射（溶剂荧光化），化合物3也有类似的溶剂诱导的颜色变化，但没有化合物1那么明显，溶剂的改变能导致化合物l的荧光的消失，而化合物3只是溶剂化效应和电荷转移共同影响了荧光强度的强弱变化。光电流测量结果表明，化合物1-3都是具有D-A特征化合物，显示较好的光电活性。二、采用溶剂热的方法，将金属-配合物阳离子直接引入到三元锗硫簇结构中，得到了三个结构新颖的多元锗硫簇合物[M（dien）2]3[Ge5Sb6S21]（M=Ni,4;Co,5）、[Ni（phen）3][GeSn2S6]（6）。化合物4和5的阴离子是GeSbS的二维网状结构，阳离子是[M（dien）2]2+；而化合物6的阴离子是GeSnS的一维链状结构，阳离子是[Ni（phen）3]2+。研究表明此类多元锗硫簇合物在光电方面具有非常潜在的应用价值。
【作者】孙晓璐；
【导师】卞国庆；
【作者基本信息】苏州大学，无机化学，2014，硕士
【关键词】锗硫属多元化合物；DMBPE2+；MV2+；溶剂变色；金属配合物；

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