稀土核壳磁性—上转换纳米发光材料及介孔纳米催化材料的构筑及性能研究

【摘要】稀土发光纳米材料在光电器件、固态照明及生物检测与医学诊断等领域具有重要的应用。稀土上转换纳米发光材料由于其发射谱线窄、荧光寿命长及表面化学特性多样等优点,可作为一种优良的生物荧光标记材料,用于荧光成像、生物示踪和靶向识别等。同时,将稀土上转换发光纳米材料与磁性功能纳米粒子结合,可构筑光、磁双功能纳米材料以实现其光、磁双功能信号通路和磁回收功能,从而进一步拓展其应用。此外,稀土纳米催化材料由于其优异的催化性能也引起了人们的广泛关注,其中稀土氧化铈纳米催化材料由于具有优异的氧存储能力,因而在汽车尾气催化净化、质子染料膜电池富氢气氛中CO优先氧化和乙醇的水蒸气重整反应等领域具有重要的应用。在稀土氧化铈纳米材料中加入过渡金属氧化物,可以进一步提升其氧存储能力,实现其催化性能的优化和提升。针对以上研究背景,本文通过设计合成和结构调控,构筑了结构独特和性能优良的稀土核壳磁性-上转化发光纳米材料(Fe3O4@SiO2@Gd2O3:Yb,Er)和介孔稀土氧化铈与过渡金属氧化钴复合纳米催化材料(Pt/CeO2-Co3O4),并对Fe3O4@Si02@Gd2O3:Yb,Er的磁性和发光特性以及Pt/CeO2-Co3O4的催化特性进行了较为系统的研究。论文第一章对稀土纳米发光材料、稀土纳米催化材料、稀土磁、光多功能纳米材料及氧化铈基介孔纳米催化材料进行系统的综述,并提出本论文选题的依据、研究思路和研究内容。论文第二章设计合成了具有核壳结构的稀土核壳磁性-上转化发光纳米材料Fe3O4@SiO2@Gd2O3:Yb,Er),并对其上转化发光特性和磁学特性进行了研究。论文首先合成了尺寸均一、分散性好的Fe3O4纳米粒子,并以Fe3O4纳米粒子为核,在其表面均匀包覆SiO2壳层,之后再包覆一层具有上转化发光特性的Gd2O3:Yb,Er纳米壳层,从而构筑了具有优异上转化发光和磁性的稀土核壳Fe3O4@SiO2@Gd2O3:Yb,Er纳米材料。发光特性研究表明,所得稀土光、磁双功能上转化发光纳米材料在662nm处具有特征的红色可见光,通过改变中间SiO2层的厚度,可以实现对其上转化发光特性的调谐。磁性测量表明,该稀土双功能Fe3O4@SiO2@Gd2O3:Yb,Er纳米材料具有优异的磁性,可以利用外加磁铁实现其磁分离和回收。论文第三章采用硬模板法,以介孔硅材料(KIT-6)为模板,设计构筑了系列基于稀土氧化铈和过渡金属氧化钴复合物的介孔纳米催化材料,并在其表面负载贵金属Pt纳米粒子,制备获得了具有介孔结构的Pt/CeO2-Co3O4的纳米催化材料。该介孔Pt/CeO2-Co3O4纳米催化材料具有有序的介孔结构,较大的比表面积、Pt纳米粒子粒径较小且均匀分布于CeO2-Co3O4载体表面。由于其独特的结构特性,该类介孔Pt/CeO2-Co3O4纳米催化材料对富氢气氛中CO优先氧化反应具有较为优异的催化性能,且通过改变载体组分、贵金属负载量、贵金属负载方法可对介孔Pt/CeO2-Co3O4纳米催化材料的催化性能进行了一定程度的调控。当贵金属Pt纳米粒子理论负载量为3Wt.%时,CeO2-Co3O4载体中Ce/Co比例为7：3时,所制备的介孔Pt/CeO2-Co3O4纳米催化材料具有最优的CO优先催化氧化的性能,其在90℃时CO转化率和CO2选择性分别可达82%,44%,使其具有一定的潜在应用价值。论文第四章是结论部分,对本文所开展的研究进行了系统的总结,并对后续工作进行了展望。
【作者】荆鹏；
【导师】张军；
【作者基本信息】内蒙古大学，材料物理与化学，2014，硕士
【关键词】稀土上转化发光；光；磁双功能；Pt/CeO2-Co3O4；介孔材料；CO优先氧化；

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