表面掺N、掺F、暴露{001}晶面纳米TiO_2催化剂的制备、表征及其光催化降解有机染料性能的研究

【摘要】二氧化钛(Ti02)半导体材料作为一种性能优良的光催化剂被人们广泛应用于解决环境污染和能源短缺问题。由于TiO：具有高效的催化活性、化学和热力学稳定性能好、环境友好型以及较强的降解和吸附有机染料性能的特点受到了广泛的关注和大量的研究。然而传统的TiO：材料光生电子空穴对复合率高,导致其量子效率低从而降低了光催化活性,并且禁带宽度较大,只能利用太阳光中的紫外线,极大的限制了Ti02的实际利用。近年来,在Ti02光催化材料的制备过程中实现非金属阴离子掺杂和暴露高能量晶面普遍被认为是提高光催化活性的有效方法。基于上述研究背景,本论文主要针对紫外、可见光催化降解有机染料的反应,制备了一系列纳米TiO：催化剂,并通过优化合成条件、调控形貌结构和表面掺杂负载等方法得到了高活性的催化剂材料。论文第一章对TiO：的晶型结构、光催化机理及其应用、改性方法和本论文的研究意义及现状进行了综述。论文第二章以Si02为模板,在乙醇-乙腈溶剂体系中使用钛酸四正丁酯合成了一系列SiO2@TiO2结构和中空球形纳米Ti02催化剂。得到的锐钛矿型中空球形纳米TiO：催化剂,壳层均匀、稳定型强、晶型完整,具有较大的比表面积和微孔结构,对其进行了紫外光和可见光条件下降解有机染料催化活性测试,结果发现@antaseTiO2在紫外光条件下相比于市售P25对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)和罗丹明B(RhB)具有更高的催化降解活性。论文第三章以无定形中空球形Ti02粉末作为反应前驱体,NH4F为表面修饰剂和形貌控制剂在水热条件下合成了暴露高能面{001}面的TiO2纳米立方块结构。SEM和TEM表征显示制备出的Ti02立方块结构形貌规整、单分散性好并且大小均匀：30-50nm之间。这种催化剂在光催化反应中表现出更好的活性,主要依赖于F对TiO2的刻蚀效果,使其暴露出{001}面,不仅有利于光生电子对的传导,还减小了TiO：的禁带宽度。通过调整反应物的浓度比例、水热时间和水热温度等实验条件,优化了催化剂的制备过程,并制备出小颗粒堆积球结构、薄片结构和纺锤体结构的TiO：催化材料。论文第四章选用离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim][BF4])作为F源,水热条件下对无定形中空球形TiO：材料进行表面刻蚀和形貌的控制生长。得到了由暴露{001}面Ti02纳米立方块组装堆积而成的中空球形结构,这种催化剂不仅形貌新颖,而且在可见光条件下表现出优异的催化活性。论文首次采用离子液体辅助条件下,实现了通过一步合成法制备出了表面掺N、掺F并且暴露高能面{001}面的纳米结构催化剂材料。这种离子液体辅助刻蚀化学合成法,不仅反应条件温和、稳定,而且符合绿色化学倡导的概念,为其它金属化合物的改性提供了行之有效的方法。本论文还通过调整合成方法和溶剂体系,优化了反应实验条件,制备出了表面形貌更规整的TiO2立方块催化剂。
【作者】于胜利；
【导师】张军；
【作者基本信息】内蒙古大学，材料物理与化学，2014，硕士
【关键词】TiO2光催化剂；暴露{001}面；贵金属负载；离子液体；N、F掺杂；

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