负载型Fe-Pt/Al_2O_3催化剂的制备及CO反应机理的研究

【摘要】CO作为一种污染气体，在很多领域实现它的低温消除有着重要的意义。贵金属作为一种有效的CO低温消除催化剂，在近三十年来越来越受到人们的关注。早期的金催化剂被作为主要研究对象。随着金催化剂一些缺点的暴露，如高温预处理的过程中金纳米粒子容易烧结长大，使其活性降低。而负载型的铂催化剂具有良好的稳定性以及耐水性，这些特质使其成为研究热点。课题组前期工作中，采用不加保护剂的方法制备出了Pt胶体，并将其负载在载体Fe2O3上。该催化剂具有很好的低温反应活性，并在加湿条件下具有很好的稳定性，连续反应3000h，催化剂不失活。另外还研究了影响Pt胶体形成过程中的各种因素。以及研究了用不同粒径Pt胶体制备的Pt/Fe2O3催化剂上CO和O2的活化历程。对于在Pt/Fe2O3催化剂上的CO反应机理有较深入的理解。本论文在此工作的基础上，将Fe作为助剂引入催化剂体系中，通过载体的筛选，制备过程中参数的考察，制备出了Fe-Pt/MOx催化剂。由于前期研究的Pt/Fe2O3催化剂在对Fe进行表征时，体相Fe会严重影响金属载体界面处与Pt有相互作用的Fe。而Fe作为助剂，将其高分散在相对惰性的载体表面，并与Pt发生相互作用，即可刨除这一影响。通过一系列的表征，对催化剂的结构，活性中心，以及对基于Pt-Fe体系的催化剂上CO氧化的反应机理有了更深入的认识。本论文的主要研究成果如下：一、Fe-Pt/MOx催化剂中载体的筛选以及制备参数的影响实验中，采用胶体沉积法考察了不同载体负载双金属Pt和Fe后的CO反应活性，筛选出活性较好的Al2O3载体作为主要研究对象。系统的考察了各种制备参数对于Fe-Pt/Al2O3催化剂CO反应活性的影响。发现Pt含量以及Pt和Fe的原子比对于催化剂的活性有较大的影响。二、Fe-Pt/Al2O3催化剂上CO反应机理的探讨实验中，控制Pt含量一定(2wt%)，调变Fe的含量(以Pt和Fe的原子计算)。制备了0.1Fe-1Pt/Al2O3,0.5Fe-1Pt/Al2O3,1Fe-1Pt/Al2O3,3Fe-1Pt/Al2O3。此外还制备了不同pH的3Fe-1Pt/Al2O3催化剂(Ph=4,8,12)。作为对比，同时制备了Pt/Al2O3和FeOx/Al2O3催化剂。通过原位红外光谱、光电子能谱和H2-TPR等一系列表征发现，当Pt和Fe原子比为1/3时，Pt和Fe之间发生合适的相互作用，可能形成Pt-O-Fe结构。CO在Pt上活化，O一开始由Pt-O-Fe结构中的活性氧物种提供，反应发生后，O2补充到该O空位上，实现O的活化。Fe的状态在这一过程中可能存在类似Fe3+Fe2+氧化还原循环。它对实现CO低温氧化有很重要的作用。
【作者】吴平；
【导师】张文祥；贾明君；
【作者基本信息】吉林大学，物理化学，2014，硕士
【关键词】CO低温氧化；反应机理；Fe-Pt/Al2O3催化剂；

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