多孔碳材料的合成及在能源，环境中的应用研究

【摘要】在材料科学的发展历程中，碳材料（CarbonMaterials），尤其是多孔碳材料（PorousCarbonMaterials）占据了重要的位置，同时也引起了人们的广泛关注。多孔碳材料由于其高比表面积，低密度，高的热稳定性以及化学稳定性而被广泛应用于气体吸附、储存与分离，催化剂载体，电极材料等诸多领域。制备多孔碳材料的方法主要包括：催化活化，碳化聚合物/聚合物混合物，碳化有机气溶胶以及使用分子筛或纳米粒子进行模板合成。根据不同的制备方法，人们可以得到有序或无序的，具有不同孔结构的多孔碳材料。而结构的不同则可使多孔碳材料产生截然不同的性质，从而具有多方面的应用价值。因此，对于多孔碳材料的合成与应用方面的研究已经成为当今材料学科的一大热点。在本文中，我们选取了一种共价有机骨架材料（COFs）JUC-Z2(如图0-1所示)，通过在惰性气体保护下直接碳化多孔骨架结构，制得了一系列具有不同结构和组成的多孔碳材料，并对其气体吸附性质进行了测试。结果表明，在适当温度下，碳化后的样品均具有较高的BET比表面积，且随着碳化温度的升高，制得的碳材料对二氧化碳的捕获能力有所提升。除此之外，氢气吸附结果表明，在400℃下碳化16小时的样品具有较高的氢气储存能力。同时，我们采用直接碳化金属有机骨架MIL-53（Fe）的方法，制备出多孔碳材料负载具有催化活性的金属纳米粒子，作为具有催化活性的费托合成（Fischer-Tropschsynthesis）催化剂，或者向骨架结构中掺杂Cu或Mn金属离子，进而碳化以制备带有助剂的催化剂，并对其催化性能进行测试。结果显示，负载有Fe的碳材料具有较强的催化活性，是一种具有潜在工业应用价值的费托合成催化剂。通过对比制得的几种多孔碳-铁复合催化剂，我们发现，我们制得的碳化MOF骨架均表现出了一定的催化能力以及产物选择性，其中，具有低比表面积的催化剂，其催化性能优于具有高比表面积的催化剂。综上所述，我们通过直接碳化聚合物的方法制备了一系列具有高比表面积的多孔碳材料，其在273K具有一定的二氧化碳，甲烷的捕获能力，以及较高的氢气储存能力。同时，我们也使用直接碳化金属-有机骨架的方法制备了带有金属粒子的多孔碳材料，其同样具有可观的费托合成催化活性及产物选择性。
【作者】郭晗；
【导师】裘式纶；
【作者基本信息】吉林大学，无机化学，2014，硕士
【关键词】有机骨架材料；碳化；气体吸附；费托合成；

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