锰铈改性复合金属氧化物催化剂脱除烟气中NO的研究

【摘要】基于我国的国情、经济水平及能源现状，长期以来的粗放型的经济发展方式给我国的环境带来了不可忽视的问题，以NO和NO2为主的氮氧化物（NOx）更是对空气质量和人民的身体健康造成了恶劣影响。NOx的排放控制是我国目前环境治理领域面临的一大难题，国家近年已加大力度控制NOx的排放。选择性催化还原法（SCR）去除燃煤烟气中的NOx是现阶段的最高效的NOx减排手段。催化剂是SCR法的核心和关键，性能优异稳定的催化剂可以大大提高催化效率。本研究通过对现有催化剂的载体改良，优化催化剂载体的表面特性，以改良活性组分在载体表面的分散状况和存在状态。本研究使用的载体优化方法为将现阶段较常用的催化剂金属氧化物载体进行复合，在其表面负载活性成分之后对其进行性能评价，同时对催化剂样品进行理化性质的表征。本课题首先对选择的活性组分的负载比例进行实验优化。以醋酸锰和硝酸铈为MnOx和CeOy的前驱体，使用等体积浸渍法将不同的负载比例的活性成分负载在γAl2O3载体上，并对其进行活性能力测试。MnOx和CeOy的最优负载质量分数为8%和4%。本研究使用水解法和共沉淀法将SiO2、TiO2和ZrO2分别与Al2O3复合成一系列不同配比的复合金属氧化物，继而负载合适比例的活性组分。性能评价说明MnOx(8%)CeOy(4%)/Al2O3ZrO2(3:1)（本文中简写为MCAZ）对NO去除效率最高，相比MnOx(8%)CeOy(4%)/Al2O3，前者对烟气中存在的SO2和水蒸气具有更好的抵抗能力。实验同时考察了空速比、O2浓度和氨氮比例对催化剂的脱硝性能的影响。作者使用N2物理吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、H2程序升温还原和傅里叶转换红外光谱等表征手段对催化剂进行了研究，N2物理吸附结果表明，MCAZ催化剂样品具有更大的比表面积和合适的孔径大小；XRD结果说明活性组分在催化剂表面是以高度分散的无定形态存在；SEM图片展示了不同催化剂的微观形貌特征；XPS说明在催化剂Mn2O3含量高于MnO2，并且催化剂具有高效的Ce4+/Ce3+比例。H2TPR分析表明MCAZ的在中低温的氧化性能高于MCA。FTIR研究了催化剂在NH3、NO和SO2吸附后形成的表面物种，并且发现高活性的表面硝酸盐有利于NO的进一步去除，在MCAZ经SO2吸附后形成的双齿硫酸盐可以在其表面形成新的Lewis酸性位点，有利于NH3的吸附和活化，能够更进一步的提升在SO2存在的烟气中催化剂的NO效率。
【作者】屈隆；
【导师】李彩亭；
【作者基本信息】湖南大学，环境工程，2014，硕士
【关键词】选择性催化还原（SCR）；锰铈氧化物；催化活性；表征分析；

【参考文献】
[1]崔东印,董树信,王长生,章建洪.铝合金筒内孔的涡流式测量仪[J].宇航计测技术.1991(02)
[2]王学宝,李晋庆,罗运军.石墨烯/环氧树脂复合材料的制备及力学性能[J].高分子材料科学与工程,2013,07:161-165.
[3]王锦.从集权到分权：我国社会保障管理体制改革研究[D].首都经济贸易大学,社会保障,2014,硕士.
[4]任飞,邓薇薇.多维AR模型在高炉铁水含硅量预报中的应用[J].自动化学报,1987,04:307-309.
[5]杨午阳,王丛镔.利用叠前AVA同步反演预测储层物性参数[J].石油地球物理勘探,2010,03:414-417+472+317.
[6]苏四伟.发现式教学法在羽毛球普修课中的教学运用[D].苏州大学,体育教育训练学,2012,硕士.
[7]陈洪亮.印度真红树植物Xylocarpus granatum种子中的柠檬苦素类成分研究[D].吉林农业大学,中药学,2012,硕士.
[8]于蒨雯.吉普赛风格服装的折衷主义表现研究与应用[D].东华大学,艺术设计（专业学位）,2014,硕士.
[9]俞鸣春,黄江燕,夏小云.构建基于数据挖掘技术的客户关系管理系统[J].科技广场,2005,12:51-53.
[10]单肖宁.激光诱导等离子体冲击波作用下水和重水受激拉曼散射研究[D].吉林大学,光学,2014,硕士.
[11]王磊.论人体活体器官移植的法律规范[D].华中科技大学,法律,2013,硕士.
[12]王丽萍.万福生科财务造假案例分析研究[D].山东财经大学,会计（专业学位）,2014,硕士.
[13]郑杰.建筑环境中ZigBee网络和无线局域网的互联互通研究[D].北京建筑大学,控制理论与控制工程,2013,硕士.
[14]朱雪光.单肋中承式钢拱桥关键部位优化设计研究[D].北京建筑大学,桥梁与隧道工程,2013,硕士.
[15]孙丽华.岩藻聚糖硫酸酯诱导人结肠癌细胞HT-29凋亡和自噬的研究[D].山东大学,微生物与生化药学,2013,硕士.
[16]徐冬.鄂西南农村中小学教师参与体育活动现状分析与对策[D].华中师范大学,学科教学,2014,硕士.
[17]米欣欣.战略联盟及其在中国企业的应用研究[D].武汉理工大学,工商管理,2003,硕士.
[18]姜冰.通关旅客亮灯措施：海关旅检制度案例分析[D].华中师范大学,公共管理,2014,硕士.
[19]秦雅静.医疗侵权举证责任分配制度研究[D].西南财经大学,人口学,2014,博士.
[20]杨振顺,张学江,韩继晔.提高管理软件人机界面友好性的探索与实践[J].一重技术.1994(01)
[21]王建涛.基于BP神经网络和“改进加权随机数法”的螺旋曲面加工精度预测的虚拟检测系统构建[D].华侨大学,机械电子工程,2014,硕士.
[22]刘明华.本科高校教师绩效考核机制研究[D].渤海大学,教育学原理,2013,硕士.
[23]宋娟.南京高校开展拓展训练课程的研究[D].南京大学,体育教育训练学,2013,硕士.
[24]刘丽红.离子束辅助真空电弧沉积纳米ZrN及（Zr，Me）N薄膜的研究[D].广东工业大学,材料加工工程,2004,硕士.
[25]李为民,许金余.玄武岩纤维对混凝土的增强和增韧效应[J].硅酸盐学报,2008,04:476-481+486.
[26]代琳娜.微博污染传播模型的研究与应用[D].郑州大学,计算机软件与理论,2013,硕士.
[27]蒲萌.职称评审网络化系统体系结构设计与实现[D].长安大学,交通运输工程（专业学位）,2014,硕士.
[28]陈小勇,宋永昌.青冈种群克隆多样性及其与环境因子的关系[J].植物生态学报,1997,04:47-53.
[29]林励盛.企业多元化的动机及其对企业价值影响的实证分析[D].上海交通大学,金融,2013,硕士.
[30]唐国华.电影课促进幼儿园环境教育成效研究[D].江西师范大学,教育技术学,2004,硕士.
[31]赵裕辉,胡建中,鲁新便,宋阳,李霞.碳酸盐岩缝洞型储集体识别与体积估算[J].石油地球物理勘探,2010,05:720-724+792+620-621.
[32]李涛.某雷达DSP程序高级控制流的恢复[D].西北大学,计算机技术（专业学位）,2012,硕士.
[33]刘海燕.鄂尔多斯盆地北部杭锦旗地区地质构造特征及其铀成矿意义[D].西北大学,矿产普查与勘探,2014,硕士.
[34]袁芳,朱大奇,叶银忠.基于降阶卡尔曼滤波器的水下机器人滑模容错控制[J].控制与决策,2011,07:1031-1035.
[35]徐靖洋.论精细化管理在武警基层部队的应用[D].吉林大学,公共管理,2012,硕士.
[36]马德珍.论债权人代位权行使效力归属[D].华侨大学,法律,2013,硕士.
[37]岳富占,崔平远,崔祜涛.基于改进蚁群算法的星球探测机器人路径规划技术[J].控制与决策,2006,12:1437-1440.
[38]东莎莎.亲水色谱质谱联用技术在天然产物中的分析方法和应用研究[D].山东师范大学,食品科学,2013,硕士.
[39]王建明.明清没骨画对当代没骨画发展的影响[D].北京服装学院,美术学,2012,硕士.
[40]刘新钢.企业激励机制设计实证研究[D].吉林大学,工商管理,2004,硕士.
[41]邓莹莹.论涉外动产物权的法律适用[D].复旦大学,法律,2012,硕士.
[42]胡包钢,赫然,哀晓彤.分类间题中基于信息论度量的客观评价研究(英文)[J].自动化学报,2012,07:1169-1182.
[43]赵莎.T.S.艾略特与中国新诗[D].华东师范大学,中国现当代文学,2001,硕士.
[44]陈瑞涛.游泳训练对大鼠废用性肌萎缩骨骼肌能量代谢恢复的影响[D].湖北大学,运动人体科学,2011,硕士.
[45]张艳钗.热镀锌生产线的自动化设计与研究[D].天津大学,控制工程,2013,硕士.
[46]宋杰.健康城市化的生态评价体系构建及实证研究[D].中南大学,土木工程规划与管理,2013,博士.
[47]陈慧婷.应用全方向M型超声心动图评价二尖瓣置换术患者术中右心功能[D].福建医科大学,影像医学与核医学,2014,硕士.
[48]王欢.多孔碳及其纳米复合材料的合成与电催化应用研究[D].东北师范大学,2014.
[49]王敏.几个变换公式的q-模拟[D].华东师范大学,运筹学与控制论,2013,硕士.
[50]曹锋.直播电视的数字卫星传输系统的研究[D].南京邮电大学,电子与通信工程（专业学位）,2013,硕士.