过渡金属材料对吡啶碱水热合成和三氯乙烯降解影响的研究

【摘要】吡啶及其衍生物统称为吡啶碱，是一类常用的精细化工原料，其来源主要有煤焦油分离法和化学合成法。由于煤焦油分离法自身存在的问题（如：产量低、产品质量差、分离费用昂贵等）加之能源结构的变化，使之逐渐被淘汰。吡啶碱的化学合成法主要是通过醛、酮、醇、烯烃、炔烃等与氨的反应实现。由于绿色生产的需要和乙醇生物质的兴起，醇氨法将成为吡啶碱合成的一个重要方向。过渡金属材料可以催化吡啶碱的合成，同时也具备低成本和较环保的特点，开发有效的催化剂已成为醇胺法制取吡啶碱的重中之重。基于此，本论文使用价格便宜、环境友好的乙醇和碳酸氢铵等物质作为反应原料，遴选出过渡金属氧化物（氧化亚铜）做催化剂，在水热条件下，成功制备了5-乙基-2-甲基吡啶（EMP）。通过考察影响EMP产率的各种因素得到了该反应的最优条件：碳酸氢铵13mmol，乙醇100mmol，去离子水12.20mL，氧化亚铜4mmol，240℃反应5d。同时我们还初步探索了醇氨法制备吡啶碱的可能的反应机理：原料中的醇先被氧化为醛，然后再与氨反应生成吡啶碱EMP。分散在土壤和地下水中的含氯有机污染物对环境和生物体有长期严重的污染和损害。过渡金属材料由于其良好的加氢性和独特的空轨道结构，是非常有效的脱氯催化剂。近年来，有许多关于零价铁对含氯有机污染物降解处理的研究。现如今，人们将更多精力集中在制备更高效的纳米铁、多组分铁纳米粒子，然而由于纳米粒子易团聚，致使其反应活性大大降低。通过对纳米粒子进行负载或包裹，从而提高其分散性、抗氧化能力以及反应活性，已成为该领域的一个新的研究热点。基于此，本文成功制备了二氧化硅包裹的纳米Fe/FeS（Fe/FeS@SiO2）和碳球包裹的零价纳米Fe/Ni双金属（nZV-Fe/Ni@CS）催化剂，产物的形貌、组成和结构通过XRD、SEM、TEM、XPS等进行表征。我们利用制备的催化剂对三氯乙烯（TCE）进行降解，结果表明新制备的两种催化剂对TCE都有较好的脱氯效果。
【作者】田真真；
【导师】岳惠娟；
【作者基本信息】吉林大学，无机化学，2014，硕士
【关键词】5-乙基-2-甲基吡啶；乙醇；水热条件；过渡金属材料；三氯乙烯；

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