高压下C_(70)电输运性质的研究
【摘要】继石墨、金刚石之后,人们发现了第三种碳的同素异形体——富勒烯。最初被发现的富勒烯分子是C60和C70,它们具有独特的分子结构及物理性质和化学性质。通过大量的研究表明富勒烯在光学、磁性、超导和功能材料等方面都有着重要的应用价值及广阔的应用前景。近十几年来,对于富勒烯物质的性质随外界条件的变化而变化的研究已经展开,人们将主要研究目标放在C60上,由于高纯度的C70样品不容易得到,并且C70分子具有复杂的振动模式,此外,关于C70在高压下电输运性质变化的报道很少,而且这些报道的一些相关内容还存在着争议。因此在本论文中,我们特别针对高压下C70的电输运性质进行了研究,具体研究内容包括C70高压原位交流阻抗谱测量、高压原位直流电阻率测量、以及高压拉曼光谱测量,实验中采用金刚石对顶砧装置及高压原位电学和拉曼测量方法,其测量结果如下:由高压原位交流阻抗谱测量我们发现:压力从7.3GPa到12.3GPa区间,电阻值随压力的增加急剧下降,在12.3GPa达到最小值,之后电阻率随压力逐渐升高,说明在12.3GPa时C70分子结构发生了变化。这和Wasa等人在实验中报道结论一致,我们认为产生这种变化的原因是当压力达到11.3GPa时C70分子碳牢笼发生塌陷,产生一个非晶相,导致晶粒电阻值随着压力的增加而增大。高压原位直流电阻率的测量结果表明:加压过程中,当压力从8.4GPa加到11.4GPa时,样品电阻率下降,其原因是随着压力的增加,分子间距离减小,带隙变窄,被激发的电子密度增加,载流子浓度增大,致使电阻减小。当压力从11.4-12.2GPa时,电阻率突然下降近五个数量级,此时C70分子结构被破坏,部分牢笼发生塌陷,发生非晶化相变。而12.2GPa之后,随着压力的继续增加,分子晶体特性逐渐消失,绝缘的非晶化相变逐渐完成,导致电阻率增大,这种增大趋势一直延续到实验的最高压力35.7GPa。而卸压过程中,样品从35.7GPa开始卸压,其电阻率的值并没有恢复到初始状态下的电阻率的值,因此我们认为这种非晶相是不可逆的。由不同压力下C70的直流电阻率随温度的变化关系我们得到:在7.8-35.0GPa的压力范围内,随着温度的升高C70的电阻率始终呈现降低的趋势,这说明在此压力区间范围内C70一直保持半导体材料的传导特性,并没有出现金属化的现象。高压下的拉曼测量结果:压力从1.3GPa加到2.4GPa时,拉曼峰向低频方向移动,并且伴随着许多新拉曼峰的出现,我们认为在此压力区间发生了由fcc到rh结构的相变。压力在8.2-13.5GPa区间发生非晶化相变,当从36.2GPa卸压至初始压力后,我们得到了一个不同于初始相的拉曼光谱,所以进一步验证了C70在压力达到36.2GPa后其非晶化相变是不可逆的。
【作者】秦文文;
【导师】高春晓;刘才龙;
【作者基本信息】吉林大学,凝聚态物理,2014,硕士
【关键词】C70;高压;阻抗谱;电阻率;温度;拉曼;
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