稀土掺杂氧化锌粉末的制备及光学/光催化性能的研究

【摘要】半导体光催化有其本身独特的优势：无毒无害、对环境没有污染、催化剂本身稳定性很好且循环利用率高。因此半导体光催化降解在环境污染治理过程中有广泛的应用：废水处理、重金属还原、空气净化等。在当前的光催化领域存在很多的催化材料，其中最普遍的两大类材料是过渡金属氧化物和混合氧化物。许多高活性的化合物在环境治理和污染物降解方面卓有成效。ZnO凭借其独特优良的光学、电学性能获得了研究者们的青睐。由于ZnO晶体内部及表面缺陷会对其能带产生影响，改变其晶体结构，所以会对ZnO材料的光催化性能产生影响，另外材料本身的尺寸、形貌等相关因素也会对其催化降解能力产生影响。这使得对ZnO的晶体结构、本征缺陷及引入缺陷等方面的研究较多，而元素掺杂是调整ZnO禁带宽度、晶体结构及缺陷利用，进而提高光催化性能的有效方法之一。在本论文中我们首先通过水热法和溶胶-凝胶法制备了纯ZnO粉末，水热法所得样品生长为各向异性，引入缺陷较多，可见光区域的深能级辐射强度高，具有很好的光催化性能；溶胶-凝胶法所得样品紫外发光性能良好，结晶质量高，可应用于紫外激光设备领域。之后我们选用溶胶-凝胶法制备了Nd掺杂Zn0.97Nd0.03O样品和Eu掺杂Zn0.97Eu0.03O样品。实现了对粒子带隙结构的调整，另外通过Nd元素的掺杂明显地改善了样品的光催化降解性能，Eu元素掺杂能够改善紫外发光性能。鉴于水热法得到的样品光催化性能优于溶胶-凝胶法，而Nd元素的掺杂对光催化的改善效果明显优于Eu元素掺杂，我们通过水热法制备了Nd掺杂Zn1-xNdxO（x=0.01,0.03,0.05）粉末样品，制得的样品形貌呈片状。掺杂浓度为x=0.03时深能级辐射强度约为紫外辐射强度的21.8倍。可见光发射峰是由置换氧（2.385eV即520nm）和间隙氧（2.296eV即540nm）引起的本征缺陷激发形成，说明电子-空穴对数量增加。既然稀土元素Nd的掺杂能够增强可见光辐射，而Eu元素掺杂能够改善紫外发光性能，所以我们考虑将两种稀土元素共同掺杂，得到两者性能改善的叠加。由于溶胶-凝胶法实验过程中不存在任何溶液的倾倒流失，同时最高温度仅有130℃的干燥过程不可能发生掺杂离子的蒸发等损失现象，而水热法对于多种元素共掺杂相对来说难于控制，所以我们通过溶胶-凝胶法制备了Eu-Nd共掺杂Zn0.97-xEu0.03NdxO样品。两种稀土元素在掺杂体系中能够发挥不同效应的叠加且互不干扰，实现了对ZnO光学性能的调节，同时使得光催化性能大大提高。
【作者】赵真；
【导师】连建设；
【作者基本信息】吉林大学，材料学，2014，硕士
【关键词】稀土掺杂；ZnO；光致发光；光催化；水热法；

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