宽禁带半导体中色心电子结构及其量子比特中的应用

【摘要】构造易于操控的量子体系是未来实现高级的信息与通信中至关重要的一步,而半导体材料中的点缺陷是目前来看实现这个目的的最佳候选。一方面某些缺陷的电子态甚至在室温下亦满足用作孤立的固态量子比特的要求；另一方面,点缺陷是从原子尺度上来构筑量子体系,符合量子信息与通讯的发展方向。至今,最成功的候选缺陷是金刚石中的NV色心。其结构包含一个碳空位Vc和此碳空位周围一个最近邻的碳原子被氮原子所替代Nc,并且吸引一个额外电子而使整体呈现负一价NCVC-(通常所说的NV色心是指负一价的,而非电中性的NCVC)。其电子自旋可以用光学激发进行有效的操控和测量,故而满足量子比特操控的需求。这些优异的量子特性激励了大量的工作在其他半导体材料中寻找类似的候选缺陷,他们可能会有金刚石NV色心所不具备的特性,从而拓宽自旋比特结构的种类及性能。近年来,这方面工作已取得一定进展,如碳化硅晶体中的部分缺陷也已被发现在自旋量子比特上有潜在应用价值。同时,我们也面临一些亟待研究的问题。如,半导体中的缺陷种类繁多,这虽然可以大大丰富我们的选择,同时也很大程度上增加了我们的工作量,如何在理论上进行初步筛选从而省去大量的实验工作成为首要任务之一。其次,在实际应用中,这些符合条件的缺陷必须可以大规模制备。而对他们的形成机制以及退火行为的深入研究就显得尤为重要。另外,从理论上揭示这些孤立量子体系的激发态特性以及电子态之间的转化是我们理解他们的光谱性质所必要的。而理论分析和计算模拟的方式正有助于解决和理解这些问题,可以与实验结果相互指导、相互佐证。群论分析和基于密度泛函理论的第一性原理方法是目前研究材料的微观结构及性能预测方面行之有效的理论方法。其可以计算模拟几何结构和电子结构、退火行为和动态反应过程、自旋极化和磁性、光学吸收和激发等等。本论文利用这些方法,针对当前固体量子自旋比特方面的进展研究了：碳化硅中哪些缺陷可用于自旋量子比特；碳化硅晶体中常见的自旋比特缺陷的形成及退火行为；以及其他半导体材料(以氮化镓为例)中的点缺陷是否满足量子比特的要求等。并主要取得了以下研究结果。(1)究竟什么样的缺陷形式适用于量子比特呢?我们用群论的方法,研究了空位相关的缺陷的分子轨道形成的缺陷能级的数量、简并度及能量顺序等。并依此提出了可用于实现量子比特的色心所需要满足的条件：缺陷类型(阴离子空位相关缺陷或阳离子空位相关缺陷)和局部对称性等。并且结合第一性原理计算,以立方碳化硅中的AlSiVc中心为例进行了验证。此缺陷中心是一个碳空位最近邻的硅原子被铝原子替代所形成的复合缺陷,属于阴离子空位的相关缺陷。我们发现,此缺陷有稳定的C3v对称及很低的形成能。然而,这类阴离子空位相关的缺陷所引入的缺陷能级的排列顺序与金刚石NV色心不同,二重简并的exy态能量低于非简并的缺陷能级,所有这些缺陷能级都位于导带里,不能用于实现固体量子比特。这些结果与我们通过群论分析所得出的结论相同。(2)目前的理论研究表明：碳化硅晶体中的负一价硅空位Vsi-,类似金刚石NV色心的NcVsi-复合中心,及电中性的双空位VcVSi等可以用于实现固体量子比特。在实验上如何控制这些缺陷的形成变得非常重要。但是,这些缺陷的形成机制以及退火行为尚不明确。在用第一性原理计算的基础上,我们研究了他们的平衡浓度和基于硅空位迁移的退火机制。探讨了影响这些缺陷的形成速率、稳定性和浓度等因素的形成能及不同迁移路径的势垒等。同时也考虑了价态、退火温度和晶向等对这些过程的影响。这些理论结果对实验上实现这些缺陷的可控制备提供依据。(3)接下来我们考虑除第1V族半导体(金刚石、碳化硅)外其他族半导体中是否也有符合要求的缺陷形式,如III-V族的氮化镓(GaN)等。GaN晶体具有宽带隙、高热导率等特点使其成为电学和光电设备的理想材料之一。而若想应用到量子计算中,需满足Weber等人提出的一些标准,其中包括这些空位相关的缺陷在室温下具有顺磁性等要求。已有的理论工作表明GaN中的阳离子空位(VGa)在室温下具有相当稳定的铁磁序,居里温度达1400K。然而,这一结果却一直没有可靠的实验证明。我们用准确的杂化泛函方法表明,在VGa保持前人工作中的相同浓度1.28×1021cm-3时,居里温度仅为150K,表现为室温顺磁性。从这点来看,GaN中的阳离子空位相关的缺陷有应用于量子比特的可能,需要我们进一步研究这些缺陷的性质。(4)我们根据在金刚石和碳化硅晶体中的经验,推测在GaN晶体中的两种阳离子空位相关的缺陷可能满足要求。一种是镓空位的一个最近邻氮原子被氧原子替代所形成的复合缺陷VGaON,另一种是最近邻的双空位VGaVO。在第六章中,我们以前一种缺陷为例进行模拟计算。基于我们的计算表明,VGaON,中心跟金刚石中的NV色心有许多共同之处,并且激发能更低。这类中心的电子自旋极化可以通过改变其价态来调节。电中性的VGaON,中心的v和exy↓两缺陷态与体材料的能带(能量上)分开了恰当的空间,这很有利于用低激发能实现自旋比特操控。此工作发表之后,受我们的启发,有人提出并计算了氮化铝晶体(A1N)中的类似缺陷VAlON中心也可应用于此。这些工作都表明,在Ⅲ-Ⅴ族半导体中也存在可用于自旋量子比特的缺陷中心。并且,他们的某些性质与金刚石NV色心有所差别甚至更为优异,如更低激发能,碳化硅中的缺陷有更强的零声子线等,可以丰富我们的选择。
【作者】王晓鹏；
【导师】赵明文；
【作者基本信息】山东大学，凝聚态物理，2014，博士
【关键词】空位缺陷；自旋极化；量子比特；

【参考文献】
[1]辛冠琼.染料敏化太阳能电池中光阳极和对电极的研究[D].中北大学,无机化学,2013,硕士.
[2]王佳.高中语文教学中背景知识引入的个案研究[D].首都师范大学,学科教学,2014,硕士.
[3]秦宁,李振春,杨晓东.基于角道集的井约束层析速度反演[J].石油地球物理勘探,2011,05:725-731+836+662.
[4]张希双.无机碱催化天然磷脂酯交换反应制备L-α-甘油磷脂酰胆碱（L-α-GPC）的研究[D].西北大学,化学工程,2014,硕士.
[5]冯光明,陆超,黄志刚,韩英铎,余贻鑫.基于雅可比矩阵的电压控制区域划分的改进[J].电力系统自动化,2007,12:7-11.
[6]王瑞德.学校中的教师冲突研究[D].华东师范大学,中外教育关系,2014,博士.
[7]魏健.中小企业组织变迁的动因及趋势[D].河北农业大学,农业经济管理,2004,硕士.
[8]巫乔顺.控制系统在炼钢厂方坯铸机高效化改造中的应用[J].冶金自动化,2003,S1:62-65.
[9]李惠.室内空间环境场所影响行为模式的研究[D].湖南师范大学,设计艺术学,2013,硕士.
[10]任何.毛泽东宣传思想研究[D].渤海大学,马克思主义中国化研究,2013,硕士.
[11]王威.无线传感器网络中基于数据属性的预测模型改进研究[D].华东理工大学,控制科学与工程,2013,硕士.
[12]杨蝶.ACE2-Ang(1-7)-Mas轴在环孢素诱导肾小管间质纤维化中的表达及其意义[D].遵义医学院,肾内科学,2014,硕士.
[13]聂鑫.论数字图书馆个性化信息服务[J].情报科学,2005,02:208-212.
[14]王诗蕙.美国高校学生社团组织及管理研究[D].沈阳师范大学,比较教育学,2014,硕士.
[15]李佳霓.我国自然遗产保护立法研究[D].石家庄经济学院,环境与资源保护法学,2013,硕士.
[16]张硕.复合槌法在爵士鼓演奏中的训练与应用[D].天津音乐学院,音乐（专业学位）,2014,硕士.
[17]李洁.甘肃高山细毛羊微卫星亲子鉴定及DRB1基因第3外显子多态性研究[D].甘肃农业大学,动物遗传育种与繁殖,2013,硕士.
[18]陈小艳.基于微处理器的数显扭矩扳手的研制[D].合肥工业大学,精密仪器及机械,2004,硕士.
[19]郑连伟,刘晓平,张庆灵.具有时变不确定性的线性时滞系统的鲁棒H_∞控制[J].自动化学报,2001,03:377-380.
[20]李文峰.银行风险承担的政治关联渠道研究[D].西南财经大学,金融学,2014,博士.
[21]韩军.基于电子商务的中小企业融资平台可行性研究[D].上海交通大学,工商管理,2013,硕士.
[22]化一栋.控制爆破技术及其应用研究[D].西安建筑科技大学,矿业工程,2004,硕士.
[23]胡听汀.唐墓出土三彩陶器研究[D].复旦大学,文物学,2012,硕士.
[24]张程.基于智能Agent的搜索引擎研究[D].重庆大学,2002.
[25]周甜甜.指定居所监视居住制度研究[D].宁波大学,诉讼法学（专业学位）,2013,硕士.
[26]许敏,王士同,顾鑫,俞林.基于RSDE的领域自适应概率密度估计方法[J].控制与决策,2013,01:125-130.
[27]张健.复方中草药对武定雏鸡生长性能和免疫功能的影响研究[D].云南农业大学,临床兽医学,2014,硕士.
[28]陈有志.基于信号分析方法的混凝土输送设备液压系统故障诊断[D].东北大学,机械电子工程,2010,硕士.
[29]黄薇薇.边缘型旅游地的理论与实证研究[D].安徽师范大学,人文地理,2004,硕士.
[30]窦明理.奶粉中耐热芽孢菌的分离及快速检测方法的建立[D].东北农业大学,食品科学,2013,硕士.
[31]初莹莹.模糊时间序列的多尺度算法[D].大连海事大学,应用数学,2013,硕士.
[32]朱香.H食品制造厂包装车间现场改善方案设计[D].大连理工大学,工业工程（专业学位）,2013,硕士.
[33]刘志恒.对青奥会认知与期望的调查研究[D].河北师范大学,体育教育训练学,2012,硕士.
[34]杨阳.交互式药盒设计研究[D].湖北工业大学,设计艺术学,2013,硕士.
[35]梁杰文.GDT公司防腐预警系统的建设研究[D].华中科技大学,工商管理,2013,硕士.
[36]徐阳.中国银行甘肃省分行国际结算业务管理改进研究[D].兰州大学,工商管理（专业学位）,2012,硕士.
[37]马永梅.某型号破碎机中平面连杆机构关键数值分析及控制装置研究[D].上海海洋大学,机械设计及理论,2013,硕士.
[38]任毅.青少年足球运动员训练挫折心理成因研究[D].西南大学,体育教育训练学,2013,硕士.
[39]陈星莺,谢俊.计及风险的输配分离电力市场供电公司最优竞价策略[J].电力系统自动化,2005,01:13-17.
[40]黄瑞鹤.论统筹城乡视角下云南县级政府公共服务能力的提升[D].云南大学,公共管理,2012,硕士.
[41]马宏.遂宁市软件产业园工程基坑支护设计及数值模拟[D].吉林大学,地质工程,2014,硕士.
[42]裴励.中国石化合同准备管理系统的设计与实现[D].山东大学,软件工程（专业学位）,2013,硕士.
[43]朱萍.HIV感染者配偶艾滋病队列研究[D].复旦大学,流行病与卫生统计学,2012,硕士.
[44]刘逵,刘三阳,冯海林.基于谱分析的无线传感器网络模块度分簇算法[J].控制与决策,2012,09:1365-1369+1375.
[45]邓建平.砧木和营养水平对葡萄生长与抗病性的影响[D].湖南农业大学,种植,2003,硕士.
[46]小海.微新闻[J].小学生导刊(高年级),2014,06:40-41.
[47]刘行.新的抗分化基因HA117的鉴定、功能研究及临床意义[D].重庆医科大学,儿科学,2014,博士.
[48]郑双怡.数据挖掘技术与企业信息获取[J].沿海企业与科技,2003,03:45-47.
[49]钱涛.不同长宽比矩形截面高层建筑的风荷载研究[D].浙江大学,建筑与土木工程（专业学位）,2013,硕士.
[50]郑建波.临沂综合保税区建设规模研究[D].大连海事大学,物流工程与管理,2013,硕士.