三维纳米结构热点及其表面增强拉曼散射的研究

【摘要】表面增强拉曼散射(Surface-EnhancedRamanScattering,SERS)具有较高的检测灵敏性且能提供丰富的结构信息,因而在各个领域具有广泛的应用。一般认为,贵金属纳米结构间隙是拉曼信号增强“热点”的主要来源,热点处的电磁场强度会得到极大增强,从而使拉曼增强因子提高几个数量级甚至可实现单分子检测。不断发展的纳米粒子制备及组装技术推动了SERS技术的快速发展。理论和实验研究都表明紧密高效的三维纳米结构热点对于SERS检测具有重要意义。因此,研究和发展三维纳米结构热点是目前SERS技术快速发展的趋势之一。为了获得高灵敏、高重复性的SERS信号,必须阐明三维纳米结构热点的分布规律,并深入理解其增强机理。这正是本论文的主要研究内容。论文第一章简单介绍了SERS的发展历程、增强机制、热点以及能够形成热点的不同维度的纳米结构,包括零维、一维、二维和三维结构,其中对三维纳米结构热点做了重点介绍。第二章研究了表面／界面对三维SERS热点的影响。将一滴银溶胶与待测分子混合,分别滴加在亲水和疏水硅片上,在溶剂挥发过程中进行动态实时检测,并加以比较。分别以罗丹明6G、结晶紫和对氨基苯硫酚等分子作为拉曼标签,考察了溶剂挥发过程对SERS信号的影响、超低浓度检测限等问题。实验发现纳米粒子在疏水界面上能产生更多的三维热点,极大提高SERS检测的增强因子和重现性。此方法为构筑三维SERS热点矩阵提供了一种简单、有效的途径。第三章研究了一种新颖的悬挂液滴检测方法。将纳米颗粒胶体与待测物的混合液滴悬挂在薄石英片的下表面,将拉曼激光从石英片上方垂直聚焦在石英玻璃片下表面,考察悬挂液滴在溶剂蒸发过程中SERS信号的变化规律。并将检测结果与传统的检测方法进行对比,研究了悬挂液滴中三维SERS热点的形成机理。第四章和第五章合成了三个各向异性的金微米结构：纳米厚度的金微米三角、金微米六边形和金微米立方体,各个结构的边长有几十微米。利用不同的拉曼标签或活性分子,采用区域SERS成像技术研究了所合成的微米结构上SERS热点的分布规律。并且,结合FDTD理论模拟计算,展示了金微米三角和金微米六边形上各向异性的电场分布。利用等离子体光催化反应中活性分子的相对转化率考察了浓度效应在等离子体热点中的贡献,总结了金微米片上的热点分布规律,首次形象的展示了每个微米片的角、边、面的光催化活性和SERS增强活性的对应关系。
【作者】孙玉蝶；
【导师】杨良保；刘洪林；
【作者基本信息】中国科学技术大学，材料物理与化学，2014，硕士
【关键词】表面增强拉曼散射；三维纳米结构；热点；金微米片；表面界面；

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