KDP晶体生长动力学的数值模拟研究

【摘要】计算流体力学(ComputationalFluidDynamics,CFD)是建立在经典流体力学与数值计算方法基础之上的一门新型独立学科,通过计算机数值计算和图像显示的方法,在时间和空间定量描述流场的数值解,从而达到对物理问题研究的目的。它兼有理论性和实践性的双重特点,建立了许多理论和方法,为现代科学中许多复杂流动与传热问题提供了有效的计算技术。晶体材料在国民经济和科学技术中占有重要的地位,晶体生长技术的改进和突破,意味着给电子技术、计算机技术和激光技术等领域带来新的进步和飞跃。由于大部分晶体材料是由熔体或溶液生成的,因此晶体生长技术与流体力学有着密切的关系。在晶体生长过程中伴随的传质、传热及复杂的流动现象直接影响所生成的晶体的质量。目前国内生长大尺寸KDP晶体的方法有传统降温法和快速生长法。传统法生长的晶体光学质量好,但是生长周期较长,风险大,成本高,所以在保证光学质量的基础上如何提高晶体的生长速度成为迫切需要解决的问题之一；快速生长法采用“点籽晶”技术在高温高过饱和度下实现全方位的晶体生长,使晶体的生长速度增大10-15倍,但是晶体的光学质量明显低于传统法生长的晶体,如何选择一个合适的生长速度保证晶体的顺利生长,提高晶体的光学质量成为首要解决的问题之一。KDP晶体在生长过程中,影响其生长的因素很多,比如温度均匀性,晶体表面的溶液流动状态、过饱和度分布、边界层厚度以及溶液稳定性等,通过传统的实验方法很难测得晶体附近的温度分布、溶液的流动状态、过饱和度分布以及边界层厚度等。而利用数值模拟可以很好的解决这个问题。所以本论文采用实验与数值模拟相结合的方式研究了动力学因素对传统法和快速生长KDP晶体生长动力学和溶液的稳定性的研究。本论文的主要内容如下：1.用传统降温法在不同转速下生长了KDP晶体,主要观察了转速的改变所带来的晶体成帽情况的改变,同时也利用Fluent软件对晶体生长过程中的温度场和速度场进行了数值模拟计算,研究转速对晶体成帽的影响。晶体转速较低为9和15转/min,温度分布比较均匀,所以晶体只出现一个帽区,但温度较高,成帽较慢；晶体转速较高为55和77转/min时,温度分布也比较均匀,相应的晶体也只有一个帽区,此时温度较低,成帽较快；晶体转速介于两者之间时,温度分布出现扰动,晶体出现两个或多个帽区,温度介于两者之间,成帽速度也介于两者之间。随着晶体转速的加快,晶体表面晶体与溶液的相对速度增大,生长边界层厚度减小,晶体成帽速度加快。所模拟的晶体转速范围内,较高转速77转/min是晶体帽区恢复的最优转速。通过数值计算不同籽晶位置时晶体表面的温度分布,发现籽晶位置距离溶液底部1、2和3cm时温度分布都比较均匀,有利于晶体成帽有一个帽区；而籽晶位置距离溶液上部1、2和3cm时,温度分布出现扰动,晶体成帽容易出现两个或多个帽区。当籽晶位置距溶液底部2cm时温度比1和3cm时稍低,此时过冷度稍大,晶体生长稍快,所以籽晶的最佳位置为距离溶液底部2cm处。2.用传统降温法在不同转速下生长了KDP晶体,考察转速对晶体生长的影响。运用流体力学软件对晶体生长过程中的温度场和速度场进行了数值模拟,结合实验与数值计算结果可知,晶体转速较低时(9和15转/min)时,温度分布比较均匀,但温度较高,晶体生长稍慢,与降温程序不匹配造成过饱和度积累,晶体生长过程中出现较多杂晶；当晶体转速增大至(22-40转/min),温度较低,晶体生长较快,但是强迫对流还不能足以消除自然对流带来的温度扰动,仍有杂晶出现；当晶体转速继续增大时(55和77转/min),搅拌消除了自然对流带来的温度不均匀性,同时转速的增大带来的晶体生长加快与降温程序匹配较好,杂晶偶尔出现。随着晶体转速的增大,晶体表面的溶液流速愈来愈大,往晶体表面输运的物质越多,晶体生长越来越快。所以较高转速(55和77r/min)较于较低转速(9.0-40r/min)更有利于晶体生长。保持晶体转速77转/min不变时：晶体尺寸由3变化到5cm时,径向线上的温度分布比较均匀,即晶体尺寸的改变对水平方向上的温度分布几乎没有影响；但是轴向线上的温差由晶体3cm时的0.179K逐步增大到5cm时的0.204K。改变晶体尺寸由3到4.5cm时,槽内温差随晶体尺寸的增大逐步减小；而晶体尺寸由4.5到5cm时槽内温差有小幅增大,即随着晶体尺寸的增加,晶体转速应适当调低。3.用“点籽晶”快速生长技术生长了不同转速下的KDP晶体,同时对晶体生长过程中的速度场分布和流动状态的改变进行了数值计算,结合实验现象与计算结果表明,晶体转速在9到100转/min范围,晶体生长速度随转速提高而加快,无杂晶出现；转速在100到120转/min时,溶液的流动状态由层流到湍流的过渡,造成溶液的不稳定性,进而有杂晶出现；转速在200到300转/min时,溶液流速太快,由更多的层流转变成湍流,溶液稳定性更差,溶液中容易出现杂晶进而发生“雪崩”现象,无法继续晶体的生长。所以初始阶段适于晶体生长的最大转速是100转/min。保持晶体转速100转/min不变,考察晶体尺寸的改变对晶体生长的影响。随着晶体尺寸的增加,雷诺数增大,过渡段湍流成分较高,溶液稳定性较差,杂晶出现几率增大,晶体转速应适当调低。同时对两种籽晶架结构所带来的速度场的变化进行了数值模拟计算,相同搅拌速度下,两根柱子的籽晶架带来的溶液流动速度相比四根柱子时稍大,往晶体表面输运的物质较多,这种情况下边界层厚度较薄,越有利于晶体的快速生长。4.用“点籽晶”快速生长技术在不同转速下生长了一系列KDP晶体,研究了动力学参数对晶体生长速度和晶体生长的影响。同时采取数值模拟计算的手段,根据实验室所用实验装置建立几何模型,对KDP晶体生长过程中的对过饱和度和边界层厚度进行了数值计算。晶体转速在9-100转/min范围时,晶体表面的过饱和度随着晶体转速的增大而增大,生长速度也随着相应的增大,生长过程中无杂晶出现；晶体转速较低时(9和15转/min),自然对流占优势,由于重力的作用,晶体底部溶质浓度高,上部溶质浓度低,晶体晶面出现溶质供应不均匀,晶体生长过程中容易出现包藏。随着晶体转速的增大,强迫对流增强,能够消除自然对流带来的晶面溶质供应不均匀,晶体能够透明生长；晶体转速继续增大至(120-300转/min)时,过饱和度的梯度增大,生长溶液稳定性的下降,溶液中易出现杂晶或者“雪崩”。晶体转速由9变化到300转/min时,随着晶体转速的增大生长边界层的厚度δ减小。体过饱和度的改变对晶体表面中心处的边界层厚度影响不大,边界层厚度只与搅拌速度密切相关的。5.实验研究了不同转速和有无籽晶对KDP快速生长溶液的稳定性的影响,实验结果表明,搅拌速度由9至300转/min时,自发结晶的温度逐渐升高,表明亚稳区的宽度变窄、溶液稳定性变差；转速达到200-300转/min时,溶液稳定性极差,溶液极易出现杂晶进而发生“雪崩”。此外,溶液中加入籽晶后,亚稳区的宽度与未加入籽晶时基本一致,这表明引入籽晶对溶液中自发结晶的温度没有明显的影响,即溶液中出现的杂晶并不是由于加入籽晶可能导致的二次成核引起的而是由于引入籽晶操作程序影响了溶液稳定性所致。同时对不同转速下的溶液流动情况进行了数值模拟计算。发现：(1)搅拌速度较低时(9和15转/min)溶液流动为层流,溶液稳定性较好；(2)转速继续增大至(22-106转/mmin),溶液流动为层流到湍流的过度,随着转速的增大,溶液稳定性越来越差；转速增至(120和300转/min)时,溶液流动为完全湍流,溶液稳定性显著降低,溶液中极易出现杂晶进而“雪崩”。溶液稳定性变差的机理可能与转速升高引起的湍流动能耗散率和涡量的大小有关,即溶液流体的旋转动能更多地转化为热运动能,为溶液跨过成核势垒提供了更多的可能；(3)要保持溶液稳定性,晶体生长过程应当在层流或湍流成分较低的过渡段进行。
【作者】刘光霞；
【导师】王圣来；
【作者基本信息】山东大学，材料学，2014，博士
【关键词】KDP晶体；不同转速；晶体成帽；晶体生长；溶液稳定性；

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