钯团簇在不同衬底上的生长及性质的第一性原理研究

【摘要】近年来,因为在纳米电子装置、原子尺度的磁存储装置、化学催化以及传感器等方面的潜在应用,贵金属纳米结构得到了广泛关注。尤其是金属纳米团簇和金属薄膜奇异的物理和化学性质成为科学家研究的热点。在催化、电子工业领域,贵金属团簇的应用大多离不开衬底的负载。而所选衬底的表面结构、热稳定性以及化学性质对团簇的制备、催化活性和电磁学性质可能存在影响。本文基于第一性原理利用自旋极化的密度泛函理论,研究了钯金属团簇或薄膜在不同性质的衬底上(包括NiAl(110),ZnO{0001}以及单层MoS2)的结构、稳定性、生长方式以及相关电磁学性质。首先,研究了吸附在NiA(110)表面的小尺寸的钯团簇的原子结构和电学特性以及一维钯原子链的共振态。结算表明单个钯原子吸附在Ni-桥位和A1-桥位时能量相差很小,与STM实验结果一致。在较低覆盖度下团簇采取一维链式生长；随覆盖度增加,团簇倾向于二维结构的生长。化学环境不同对钯原子的电子态分布存在很大影响,例如,NiAl衬底电子态的调制和与周围钯原子的相互作用。由于钯团簇与衬底的电荷转移导致Pdn(n=1-5)/NiAl(110)体系呈现磁性特征。另外,吸附在NiAl(110)表面两种无限长的钯原子链存在两种构型,其共振态的产生原因是钯原子的5sp轨道与衬底电子态杂化和相邻钯的5sp轨道的交叠。其次,研究了钯在不同覆盖度下吸附在ZnO{0001}极性表面结构及电磁性质,分析了Pd/ZnO的界面性质。钯在ZnO{0001}表面的吸附随着覆盖度的增加,表面形成能越大,体系能量上越稳定。在1ML覆盖度时钯原子倾向于吸附在ZnO(0001)表面的fcc位置,而钯吸附在ZnO(000-1)表面的氧原子的顶位能量最低。Pd/ZnO(0001)体系在费米能级出现带隙态,钯的电子态具有很强的局域性；Pd/ZnO(000-1)体系在费米能级附近100%的自旋极化,认为是钯与衬底的氧原子的强烈杂化引起的。钯单层与ZnO衬底之间存在电荷转移,导致体系功函数变化。此外,钯单层与ZnO{0001}界面形成肖特基接触,在光电器件方面存在潜在应用。最后,研究了钯等贵金属团簇在MoS2单层上的吸附性质。小尺寸的Pdn(n=1-5)团簇在MoS2单层上采取三维生长模式,吸附物与衬底之间存在电荷转移,在吸附体系表面形成偶极矩。讨论了钯等贵金属的吸附效应对单层MoS2的电磁学性质的调制,为基于MoS2的微纳米电子器件以及纳米催化的应用研究提供理论指导。比较研究了钯和金单层沉积在MoS2(0001)表面的吸附性质以及电学性质,研究发现金单层与衬底之间电荷转移区域较大,金作为MoS2纳米电子装置的候选接触电极可能具有比较好的导电性。对本论文研究工作做了总结并对今后的研究工作进行展望。
【作者】吴萍；
【导师】曹更玉；黄敏；
【作者基本信息】中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所），原子与分子物理，2014，博士
【关键词】钯团簇；不同衬底；初始生长；电子特性；第一性原理研究；

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