碘乙烷的激发态动力学和芳香族化合物的离子态光谱研究

【摘要】分子激发态动力学和离子态光谱都是激光化学研究的重要内容。通过对分子激发态动力学和离子态光谱的研究,可以获得分子的激发态和离子态信息,为我们深入了解化学反应的实质提供依据。具有飞秒时间尺度分辨率是飞秒时间分辨光电子影像技术的一大特点,可以实现对分子激发态动力学行为的实时观察。而质量分辨阈值电离光谱作为高分辨的离子态光谱可以实现质量分辨。本文将飞秒时间分辨的光电子影像技术运用于碘乙烷的激发态动力学研究,而将质量分辨阈值电离光谱技术运用于3,4-二氟苯甲醚和间甲氧基苯乙烯的离子态光谱研究。主要工作可以分为三个部分。第一部分利用飞秒时间分辨光电子影像技术和飞秒时间分辨质谱技术研究碘乙烷的激发态动力学。实验测得当分子吸收一个267nm光子后被激发到解离带A带,运用飞秒时间分辨质谱技术测得A带对应的时间常数为57fs。母体分子在吸收两个400nm光子的情况下,可以被激发到B带,对应的预解离寿命为1.42ps。当分子吸收三个400nm光子后会到达更高里德堡态,通过时间分辨光电子能谱分布观察到更高里德堡态会快速转移到B带,这一过程所对应的时间尺度为50fs。第二部分利用共振增强双光子电离(R2PI)和质量分辨的阈值电离光谱(MATI)技术来研究顺式和反式3,4-二氟苯甲醚S1和Do态的振动光谱。从实验中测得顺式和反式3,4-二氟苯甲醚S1←S0跃迁能的带源分别为35505±2和35711±2cm-1,它们各自的绝热电离势分别为67780±5和68125±5cm-1。并且发现3,4-二氟苯甲醚的S1←So跃迁能和绝热电离势的能移都存在着加法定则。这一定则对于光谱学家在研究涉及多取代苯的衍生物的实验中选取合适的扫描范围很有帮助。通过比较3,4-二氟苯甲醚Sl和D0态的振动光谱,发现分子D0←S1跃迁中倾向于保持原有的振动模式,这表明分子的两种构型D0态的分子构型,对称性和振动坐标都与S1态类似。第三部分利用共振增强双光子电离(R2PI)和质量分辨的阈值电离光谱(MATI)技术来研究间甲氧基苯乙烯四个构型的S1和D0态的振动光谱。从实验中测得四个异构体Sl←So跃迁能的带源分别为32767±2,32907±2,33222±2和33281±2cm-1。它们的绝热电离势分别为65391±5,64977±5,65114±5和64525±5cm-1。通过比较间甲氧基苯乙烯与对甲氧基苯乙烯的MATI光谱发现对于一些面内环振动来说,振动频率除了依赖于振动模式以外,还依赖于两个取代基的相对位置。
【作者】徐晏琪；
【导师】张冰；
【作者基本信息】中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所），原子与分子物理，2013，博士
【关键词】飞秒时间分辨光电子影像；激发态动力学；质量分辨阈值电离光谱；离子态光谱；

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