新型可见光催化剂的制备及其性能研究

【摘要】染料废水是目前最难降解的工业废水之一,随着染料工业的蓬勃发展,对水体等环境的危害日趋严重。如何绿色经济地处理染料废水逐渐受到人们重视。半导体光催化技术具有速度快、无选择性、降解完全等优点,在处理染料废水方面备受关注。但是,目前传统的光催化材料存在只能利用紫外光、光生载流子复合率高、粉体催化剂难以分离回收等难题而大大限制了其应用。具有高催化活性的可见光响应催化剂的制备与应用,已成为研究人员广泛关注和研究的热点课题。本论文围绕Ti02和Ag3PO4等潜力光催化剂,从催化剂的合成和改性入手,制备了Ti-Cr-MCM-48、Ag3PO4/MWCNT、AgBr/Ag3PO4/Fe3O4等一系列可见光催化剂,通过多种表征手段考察其结构、形貌、光吸收性质及可见光条件下对甲基橙染料的降解性能。本论文的主要研究内容如下：1、采用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,钛酸异丙酯为钛源、正硅酸乙酯为硅源,硝酸铬为金属前驱体,结合超声-水解合成工艺,一步法制备了具有可见光活性的Ti-Cr-MCM-48钛硅分子筛催化剂。结果表明,Ti-Cr-MCM-48具有良好的可见光活性,5h内对甲基橙的降解效率达到81%,远高于Cr-MCM-48相同时间内45%的甲基橙降解效率,而MCM-48几乎无可见光催化活性。Ti-Cr-MCM-48的高催化活性这主要归因于Ti-O-Cr异质结间良好的电子传递作用。2、通过沉淀法比较分析了三种沉淀剂(Na3PC、Na2HPO4和NaH2PO4)对Ag3PO4形貌和催化活性的影响。通过简单的控制溶剂pH值来寻求制备高效Ag3PO4光催化剂。结果表明,酸性条件下制备的Ag3PO4具有最佳的光催化活性,40min就可以使甲基橙完全褪色,其表观反应速率常数是碱性条件下制备的Ag3PO4的5.2倍。3、以十二烷基硫酸钠为辅助剂,采用原位沉淀法制备合成了Ag3PO4/MWCNT复合催化剂。结果表明,MWCNTs提高了与Ag3PO4的光催化降解效率和稳定性。Ag3PO4/1.4wt%MWCNT光照反应12min后即可完全降解甲基橙,其表观化学反应速率达到0.258min-1,是纯Ag3PO4的5.84倍。并且循环三次后Ag3PO4/1.4wt%MWCNT的光催化活性依然保持有最初的85.6%。4、针对粉体Ag3PO4难回收利用的问题,利用磁性Fe304固定Ag3PO4,增强磁分离能力,并通过在Ag3PO4的表面复合AgBr纳米颗粒,提高Ag3PO4光催化剂的稳定性。制备的AgBr-80/Ag3PO4/Fe3O4复合催化剂光照反应15min后可完全降解甲基橙,远高于纯Ag3PO4相同时间内不到50%的甲基橙降解效率,并且循环反应三次后,其光催化活性仍然保持在95%以上。光催化效率和稳定性相对Ag3PO4得到很大提高。同时,AgBr/Ag3PO4/Fe3O4复合催化剂具有良好的磁分离能力,在外加磁场的作用下180s内就可以从反应液中分离。
【作者】王震；
【导师】史惠祥；
【作者基本信息】浙江大学，环境工程，2014，博士
【关键词】光催化；染料废水；二氧化钛；磷酸银；磁分离；

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