纳米催化介质阻挡放电对X-BR染料废水的降解机理研究

【摘要】随着工业的高速发展,有机废水污染已成为严重的环境问题,而染料废水是典型的难降解有机污染物最主要的来源之一。低温等离子体技术中的介质阻挡放电技术逐渐引起人们的重视而成为处理染料废水非常有前途的一种技术。但是,介质阻挡放电存在着处理时间长,活性物质没被充分利用和能量利用率低等缺点。基于上述问题,通过充分利用介质阻挡放电激发的物理与化学效应来提高污染物的去除效率和电源的能量利用率。本文研究了在介质阻挡放电体系中引入不同的催化剂来达到上述的目的。本文采用模拟染料废水X-BR为研究对象,利用介质阻挡放电技术耦合催化技术共同降解X-BR染料,投加纳米TiO2和nZVI作为催化剂,获得催化剂的最佳投加条件,分析反应动力学等,并且将纳米TiO2和Fenton催化体系合为一体,考察其共同作用对介质阻挡放电降解染料废水的催化效果及影响,将几种催化体系进行比较,为工业应用打下良好的基础,主要结论如下：(1)nZVI单独吸附活性艳蓝染料时,随着其投加量的增加,去除率也随之增加,整个反应经过2小时达到吸附平衡；在nZVI催化介质阻挡放电体系中,电压为65V,电流为0.92A,反应时间为10min,nZVI的最佳投加量为0.5g/L,反应符合一级反应动力学；比较nZVI和Fe2+催化介质阻挡放电对染料X-BR的去除效果,可以看出,nZVI比Fe2+的效果要好；(2)在投加0.5g/L的nZVI后,投加H2O2后,低浓度的H2O2对nZVI的催化有促进作用,高浓度有抑制作用；EDTA的添加对nZVI催化X-BR的降解有微弱的促进作用,但是促进作用不明显；SO42-和Mn2+均在反应初期对X-BR的降解有促进作用,在反应后期有抑制作用,浓度越高抑制作用越明显；nZVI重复利用率低,使用过程中容易结块,反应效果不稳定,不利于重复使用；(3)Ti02单独吸附活性艳蓝染料时,随着其投加量的增加,去除率也随之增加,整个反应20分钟达到吸附平衡；在Ti02催化介质阻挡放电体系中,电压为65V,电流为0.92A,反应时间为10min,Ti02的最佳投加量为0.6g/L,反应符合一级反应动力学；添加催化剂后,TOC的去除率为20%；(4)在不同放电功率和不同浓度Ti02投加量的条件下,随着电压的增大,Ti02的催化效果也随之增强；在投加0.6g/L的nZVI后,K2S2O8的添加对Ti02催化X-BR的降解具有促进作用,最佳投加量为5mmol/L;CO32-、C1、SO42-、NO3-四种阴离子均对Ti02的催化效果具有抑制作用-；Ti02可重复利用性能好；(5)在反应过程中投加Fe2+后,形成类Fenton体系和Ti02协同催化介质阻挡放电体系,投加适当浓度的Fe2+时,促进反应的进行；在反应过程中投加Fe3+后,与投加Fe2+的效果相同；投加金属离子Fe2+、Fe3+、Cu2+和Mn2+后,Fe2+、Fe3+对反应起到促进作用,Cu2+和Mn2+对反应起到抑制作用,其作用的大小顺序为Fe3+>Fe2+>Mn2+>Cu2+,Mn2+、Cu2+均不适合成为类Fenton-TiO2混合体系的添加离子；(6)通过比较；’得出四种催化体系的催化效果顺序为：DBD+TiO2+Fe3+>DBD+TiO2+Fe2+>DBD+TiO2>DBD+nZVI;从UV-vis和反应过程中SO42-、NO3-、Cl-三种离子的变化过程可以看出,X-BR在降解过程中蒽醌发色基团首先断裂,吸收峰基本消失,继而苯环、萘环、三嗪结构受到攻击破坏,但是破坏效果不明显；四种催化体系催化效果越好,特征峰降低的越明显,反应过程中SO42-、NO3-、Cl-离子的浓度越高。
【作者】田露；
【导师】刘亚男；戴荣海；
【作者基本信息】东华大学，环境工程（专业学位），2014，硕士
【关键词】介质阻挡放电；催化降解；活性艳蓝X-BR；芬顿；纳米二氧化钛；纳米零价铁；

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