吸附相反应技术制备MnO_x/CeO_2/SiO_2催化剂及其低温选择性催化还原NO_x的研究

【摘要】NOx是危害大气的主要污染物之一,选择性催化还原(SCR)技术是脱除固定源排放烟气中NOx的最为有效的方法。近年来低温SCR技术由于具有节能减耗和运行成本低等特点正受到越来越多研究者的关注。本文首先综述了SCR催化剂目前的研究进展,结合课题组前期在吸附相法制备MnOx/SiO2催化剂的研究经验,作者采用了吸附相反应技术来制备了MnOx/CeO2/SiO2脱硝催化剂,以继续探索催化剂的低温活性和对反应过程进行深入探究。在吸附法制备纳米Mn基催化剂的前期研究基础上,考察了Ce、Cu、Fe、Co、Zr五种金属氧化物修饰的Mn基催化剂。通过活性测试和分析表征结果发现,Ce的加入能够增加活性组分Mn3O4的分散性,增强催化剂的储氧能力和表面酸性,大幅度地提高催化剂的低温SCR活性。接着通过考察MnOx/CeO2/SiO2系列催化剂Ce02负载量影响发现,催化剂表面的Mn离子能够进入CeO2晶格,形成氧空穴,催化剂催化活性主要受催化剂氧空穴浓度的影响。通过考察Mn元素负载量影响发现,氧空穴浓度并不是左右催化剂活性的唯一决定因素,单一方面的优势并不能给催化剂带来最佳活性。为了改善Mn与Ce的相互作用方式,进而调控催化剂的氧空穴浓度,我们改变了吸附法制备MnOx/CeO2/SiO2过程中Mn与Ce加入方式、吸附顺序、醇热温度,结果表明：改善Mn与Ce的相互作用方式能改变催化剂氧空穴浓度,催化剂活性随氧空穴浓度升高而升高,但氧空穴浓度达到较高水平时,有足够的NO向NO2转变,继续提高氧空穴浓度,催化剂活性增加的幅度不大,此时催化反应的控制步骤可能是酸性位上NH3的吸附过程。为了验证在高氧空穴浓度下,酸性是催化剂活性的控制步骤,进一步提高催化活性,我们改变吸附相法制备MnOx/CeO2/SiO2过程中吸附质、水浓度和柠檬酸加入量,结果表明：在较高的氧空穴浓度下,提高催化剂酸性能有效地提高催化剂活性。
【作者】高琳心；
【导师】蒋新；
【作者基本信息】浙江大学，工业催化，2014，硕士
【关键词】MnOx/CeO2/SiO2；吸附相反应技术；NH3-SCR；低温；氧空穴；酸性；

【参考文献】
[1]董广阔.鸭肠炎病毒囊膜蛋白gB和gC主要抗原域的原核表达和单克隆抗体的研制[D].扬州大学,临床兽医学,2012,硕士.
[2]徐焕迪.中国上市公司并购成功率的实证研究[D].北京化工大学,企业管理,2013,硕士.
[3]王艳艳.凤眼莲和甘蔗渣三素构成对其酶解产糖影响的模拟与实证研究[D].华中农业大学,环境工程,2014,硕士.
[4]牙启康.南方红豆杉各部位中紫杉醇的含量测定和其果蒂氯仿萃取部分的成分研究[D].广西师范大学,有机化学,2003,硕士.
[5]叶修怡,吴东明.数字卫星接收机及Eb/N0门限的测量[J].广播与电视技术.2001(06)
[6]周孙锋.浙江省农村公路养护安全生产管理体系研究[D].长安大学,载运工具运用工程,2013,硕士.
[7]马竹梧.X射线测厚影响因素分析、技术进展及其在冶金工业中的应用(上)[J].冶金自动化,2011,01:1-5.
[8]黄珏.论我国网络隐私权的法律保护[D].安徽大学,法律,2014,硕士.
[9]逄坤芳.特异性下调δ受体对于大鼠吗啡镇痛耐受的影响[D].华中科技大学,麻醉学,2013,硕士.
[10]邵春香.青年缺血性脑卒中常见危险因素及临床特点分析[D].郑州大学,神经病学,2012,硕士.
[11]黄振逵.网络环境下企业集团财务集中管理模式[D].首都经济贸易大学,2005.
[12]胡森.论反暴利法律制度的完善[D].西南政法大学,经济法学（专业学位）,2012,硕士.
[13]彭桂英.中高级泰国留学生汉语集合量词习得情况考察分析[D].广西师范大学,语言学及应用语言学,2013,硕士.
[14]张天平,冯纯伯.基于模糊逻辑的连续滑模控制[J].控制与决策,1995,05:469.
[15]裴雅茹.北京山地人工林生物量测定与模拟[D].北京林业大学,生态学,2013,硕士.
[16]叶秋明,王喜章,耿皎,张志炳.介质阻挡放电等离子体处理氮掺杂石墨烯的超级电容器性能[A].中国化学会.中国化学会第28届学术年会第10分会场摘要集[C].中国化学会:,2012:1.
[17]付兆敏.彩色显微网点面积率检测系统的开发[D].西安理工大学,信号与信息处理,2004,硕士.
[18]凌贤长,唐亮,于恩庆.可液化场地地震振动孔隙水压力增长研究的大型振动台试验及其数值模拟[J].岩石力学与工程学报,2006,S2:3998-4003.
[19]张裕.政府购买居家养老服务合同中老年人权益保护问题研究[D].天津商业大学,民商法学,2013,硕士.
[20]王真理.多金属氧酸盐可见光催化产氢活性的研究[D].东北师范大学,无机化学,2012,硕士.
[21]苏程远.金叶接骨木离体快繁技术及其抗寒性研究[D].东北农业大学,园林植物与观赏园艺,2013,硕士.
[22]张宇晴.Agent在分布环境中的工程应用[D].华北电力大学（河北）,计算机应用技术,2004,硕士.
[23]谢建辉.大西柏坡红色旅游目的地耦合发展机制研究[D].河北师范大学,人文地理学,2013,硕士.
[24]常飞.关于初期稳定性对即刻种植成功率影响的动物实验研究[D].山东大学,口腔医学（专业学位）,2013,硕士.
[25]张林.大跨度连续刚构桥施工阶段及成桥运营状态下的稳定性分析[D].西南交通大学,建筑与土木工程,2013,硕士.
[26]孙勇.WIFI与GPRS网络在远程医疗中的应用与研究[D].南京邮电大学,测试计量技术及仪器,2013,硕士.
[27]陈琪.网络文化与大学生公益精神培育探析[D].湖南科技大学,马克思主义理论,2013,硕士.
[28]陈云雁.昆明市某医疗机构女性不孕患者病例及相关因素分析[D].吉林大学,社会医学与卫生事业管理,2013,硕士.
[29]荣丽,李守剑,李贤伟,范川.华西雨屏区不同退耕模式细根(包括草根)分解过程中土壤酶动态[J].植物生态学报,2010,06:642-650.
[30]艾秋实,张哲,屈凌波,刘方,赵芊,宋水山.拟南芥GCR2参与感应N-丁酰基高丝氨酸内酯过程的初步研究[J].生物技术通报.
[31]郑伟强.复方巴戟天合剂联合尼莫地平治疗早期激素性股骨头坏死的实验研究及临床观察[D].福建中医药大学,中医骨伤科学（专业学位）,2013,硕士.
[32]平丽娜.石墨负极锂离子电容器性能的研究[D].天津大学,2012.
[33]项莉娜.北辰实业股份有限公司投资风险问题探讨[D].首都经济贸易大学,工商管理（专业学位）,2013,硕士.
[34]宋湘冀.历史建筑改造再利用中的材料应用研究[D].湖南大学,建筑学,2012,硕士.
[35]朱丽娜.基于自律计算的网络系统可信性自优化方法研究[D].河南科技大学,计算机应用技术,2013,硕士.
[36]马爽爽.基于河流健康的水系格局与连通性研究[D].南京大学,环境科学,2013,硕士.
[37]马文杰.氧化钨基纳米结构材料的制备与性能研究[D].上海大学,无机化学,2013,硕士.
[38]史忠科.高速公路交通状态的联合估计方法[J].控制与决策,2003,06:747-750.
[39]刘美均.竹纤维增强P34HB复合材料及P34HB热稳定性的研究[D].华南理工大学,2014.
[40]曾冬林.论歌舞街乐作的“乐和”美[D].云南艺术学院,民族音乐理论,2014,硕士.
[41]吴斌,陈明生,秦成,于杰.进口饲料中沙门氏菌的分离与鉴定[J].饲料工业.2003(11)
[42]杨丽涛,TimothyJ,Arkebauer,ElizebethA,Walter-Shea.欧洲杨、榛子、短叶松和黑云杉气体交换的日变化(英文)[J].植物生态学报,2000,04:408-419.
[43]赵典.郭沫若的诸子研究及其史学价值[D].西北大学,中国哲学,2013,硕士.
[44]李斌.玛曲县藏区特色农业保险开办模式探析[D].兰州大学,工商管理（专业学位）,2013,硕士.
[45]邵平,薛力,陈晓晓,孙培龙.热风真空联合干燥对银耳品质及其微观结构影响[J].核农学报,2013,06:805-810.
[46]柴变芳,赵晓鹏,贾彩燕,于剑.大规模网络的三角形模体社区发现模型[J].南京大学学报(自然科学),2014,04:466-473.
[47]邱孟柯.40Cr钢离子氮化与离子镀TiN复合涂层处理的抗苜蓿草粉磨料磨损试验研究[D].甘肃农业大学,农业机械化工程,2013,硕士.
[48]李明金.水田搅浆机平地装置的设计与试验研究[D].黑龙江八一农垦大学,农业机械化,2014,硕士.
[49]柳静.调动学生数学课堂积极性的两种实践方法[D].河北师范大学,学科教学,2014,硕士.
[50]刘俊林.胃恶性肿瘤Her2蛋白表达及其基因拷贝数的临床意义[D].青岛大学,肝胆血管外科,2013,硕士.