乙酸加氢催化剂的开发

【摘要】乙酸选择性加氢工艺的实现对于解决乙酸行业产能过剩,以及乙醇和乙酸乙酯的生产都具有重大意义。该工艺实现的关键在于催化剂的开发。研究发现,450℃下还原的Cu-Zn/SiO2催化剂,在325℃,1.9MPa,H2/乙酸(摩尔比)=20:1,LHSV=0.6h-1的反应条件下催化乙酸选择性加氢反应时,对乙酸的转化率,乙醇和乙酸乙酯的选择性分别为100%,19.83%和71.9%,其催化活性和对目的产物的选择性都较高,因此,可用于作为该反应的催化剂。对各Cu-Zn基催化剂的研究结果表明：Fe具有提高Cu-Zn基催化剂对乙酸乙酯的选择性的作用,是一种良好的助催化剂。以共浸渍的方法制备的添加助剂Fe的各Cu-Zn-Fe/SiO2催化剂,与Cu-Zn/SiO2催化剂相比,对乙酸乙酯的选择性都提高了,同时还保持了对乙酸的高转化率。对不同Fe含量的Cu-Zn-Fe/SiO2催化剂在325℃,1.9MPa,H2/乙酸(摩尔比)=20：1,LHSV=0.6h-1的反应条件下的研究表明：催化剂对乙酸乙酯的选择性随Fe含量的上升先上升后下降,最佳Fe含量为7wt%,因为Cu-Zn-7wt%Fe/SiO2催化剂对乙酸乙酯的选择性最高,对副产物的总选择性最低；Gu、Zn、Al、Fe等活性组分对催化剂催化性能的影响的研究表明:Cu-Zn是乙酸选择性加氢反应的有效活性组分,Fe助剂能有效提高Cu-Zn基催化剂对乙酸乙酯的选择性,而Al助剂基本无影响；Fe助剂的加入还提高了催化剂的催化稳定性。对5.2wt%Cu-6.8wt%Zn-7wt%Fe/SiO2催化剂最佳催化条件的研究表明：该催化剂在1.9MPa,325℃,H2/乙酸(摩尔比)=20:1,LHSV=0.6h-1的反应条件下的催化效果最好,此时,乙酸的转化率为100%,乙酸乙酯与乙醇的选择性分别为79.7%与13.3%；325℃,1.9MPa下,5.2wt%Cu-6.8wt%Zn-7wt%Fe/SiO2催化剂在乙酸LIISV的变化范围内,乙醇及乙酸乙酯的最大产率分别为1773.5g.kgcat-1.h-1和6893.6g.kgcat-1.h-1.XRD研究表明：所有Cu-Zn基催化剂上都含有Cu晶相和Zn晶相；当在催化剂中加入Fe助剂时,催化剂中出现Fe相关(Fe,Fe2O3和ZnFe2O4)晶相,同时各Cu晶相的特征峰均向高角度偏移,峰变宽；加入助剂Al时,催化剂中并不出现Al相关晶相峰,但催化剂上Cu晶相的峰高和蜂宽都变大。
【作者】林丽；
【导师】南碎飞；
【作者基本信息】浙江大学，应用化学，2014，硕士
【关键词】乙酸；催化加氢；乙醇；乙酸乙酯；Pt-Sn/Gn催化剂；非贵金属催化剂；Cu-Zn-Fe催化剂；

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