介孔碳基固体酸催化剂的制备及其性能研究

【摘要】固体酸催化剂具有高的催化活性、高的选择性、无腐蚀、环境友好型、可重复利用等优点，受到研究者的广泛关注。常见的固体酸催化剂如硫酸化金属氧化物(SO42-/MxOy型固体酸)、沸石分子筛等虽然具有较高的催化活性，但是存在活性组分易脱落、重复使用性差等缺点。碳基固体酸具有热稳定性高、催化活性高、重复使用性好等优点，成为当今固体酸研究领域的热点之一。传统的碳基固体酸催化剂存在比表面积低、多孔性差、碳化温度高、酸度相对较低等缺点。因此设计合成具有高比表面积、优越的多孔性、高酸度的绿色介孔碳基固体酸催化剂成为研究的重点。本论文以介孔碳基固体酸催化剂为研究对象，采用不同的方法制备了一系列具有高比表面积、高酸度的介孔碳基固体酸材料。同时，运用SEM、TEM、XRD、N2吸附-脱附等技术对固体酸材料的性质结构进行表征，并研究其催化脂肪酸或大豆油与短链醇的酯化或酯交换反应的催化性能。具体的研究内容如下：1、以葡萄糖为碳源，介孔氧化硅(SBA-15)为载体，通过低温水热法制备介孔碳硅复合材料，再采用后嫁接法经浓硫酸磺酸化处理，获得具有高比表面积的、高酸度的、高催化性能的、优越的稳定性和重复使用性的磺酸化介孔碳硅复合固体酸催化剂，并研究其催化油酸与甲醇的酯化反应的催化活性。2、运用H2O2氧化修饰法，改善高温碳化的硬模板法制备的有序介孔碳材料的亲水性，从而制备多功能基团修饰的、高酸度的磺酸化介孔碳固体酸，并研究其催化脂肪酸与短链醇(甲醇、乙醇)的酯化反应的催化活性，结果表明经H2O2氧化修饰后的介孔碳固体酸的催化活性是传统方法制备的介孔碳固体酸催化活性的2倍。3、浓硫酸酸化处理软模板法制备介孔碳材料，通过调控碳化温度制备具有高酸度的、优越介孔结构的磺酸化介孔碳固体酸，并研究其催化油酸与甲醇的酯化反应催化活性。结果表明，低温碳化(400oC)的软模板法制备的介孔碳固体酸不但具有高的酸度(2.09mmolH+g-1)而且具有优越的介孔结构，解决了碳化温度、固体酸酸度、材料介孔结构三者之间的矛盾问题。4、采用ZnCl2化学活化法制备可磁分离的多孔碳纳米球，经浓硫酸磺酸化处理，制备高比表面积的、高酸度的、高孔隙率的、可磁分离的磺酸化多孔碳固体酸，并研究其催化脂肪酸与甲醇的酯化反应以及大豆油与甲醇的酯交换反应的催化活性。
【作者】常彬彬；
【导师】董晓平；
【作者基本信息】浙江理工大学，应用化学，2014，硕士
【关键词】固体酸；介孔材料；介孔碳；催化剂；酯化反应；酯交换反应；生物柴油；

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