芯—壳结构金属—有机骨架磁性复合材料的设计、合成与其应用研究

【摘要】作为一种新型的多功能分子基材料,金属有机骨架材料(简称MOFs)是通过有机桥联配体和无机的金属离子的结合构成的有序网络结构。由于合成原材料简单易得,而且其本身具有高孔性、比表面积大、合成方便、骨架规模大小可变以及可根据目标要求作化学修饰等优点,现已在催化、选择性吸附与分离、气体储存以及药物缓释等领域得到了快速的发展,近些年来,越来越多的科研工作者也投入了对其的研究中。然而,对于有机染料的催化降解和吸附,不管是传统的材料,还是基于MOFs新型材料,都在循环利用上遇到困难。因此设计合成一种新型磁性核-壳MOF结构材料,不仅具有MOFs材料的各种性能,还具有磁学性双重性能,这种新型磁性核-壳材料将会在可循环利用催化、磁性分离、靶向载药以及磁共振成像等领域具有潜在的应用前景。本论文中,我们以Fe304为模板、通过层层自组装法以及水热快速制备法制备了单分散性良好、大小均一的核-壳磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe),并研究了该磁性微球材料对有机污染物光催化降解和吸附方面的应用。本论文的研究内容如下：1.设计合成了一种新型的纳米孔洞金属-有机骨架MIL-100(Fe)。运用粉末X-射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM)对MIL-100(Fe)结构、形貌和尺寸进行了表征。同时考察了MIL-100(Fe)对次甲基蓝(MB)光催化降解,研究结果表明MIL-100(Fe)在紫外光和可见光源下都具有很好的光催化性能。由于该光催化剂制备简单、不会造成二次污染等优点,使其在实际处理污水处理上得到了很大发展,也为设计合成一种方便循环利用的新型磁性光催化材料提供个一个平台。2.通过简单、可控的层层自组装的方法合成了一种以MOF为壳的多功能核-壳磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe),分别用XRD,SEM,透射电子显微镜(TEM),对产品进行结构表征。从SEM，TEM上可以清楚的看到所制备的产品是单分散微球结构,磁性Fe304微球被均匀的包裹在规则的MIL-100(Fe)壳里面,且MIL-100(Fe)壳的厚度可以根据包裹的层数来控制。通过磁性测试,所制备的样品具备很好的磁学性能,外加磁场可以实现其磁性分离。光催化降解次甲基蓝(MB)水溶液测试研究表明,所制备的芯-壳结构磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe)光催化降解反应速率远远高于TiO2、C3N4以及N-TiO2等传统的光催化剂。并且该磁性光催化材料具有优异的磁回收循环利用性能,使它成为光催化理想的候选材料,大大提升了其在工业应用领域的价值。3.我们创新性地提出通过水热法快速合成Fe3O4与MIL-100(Fe)不同比例的核-壳磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe),从SEM和TEM中可以清楚的看到磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe)的尺寸随着MEL-100(Fe)的量不同而变化。实验中研究了Fe3O4@MIL-100(Fe)对甲基橙(MO)吸附性能,同时考察了甲基橙初始质量浓度、时间、温度等因素在吸附过程中的影响,并对实验结果进行了吸附动力学和热力学分析。研究发现,该磁性微球材料对甲基橙的水溶液有很好的吸附性能,并且由于其具有良好的磁性性质,使其在循环利用上更加方便。
【作者】张朝凤；
【导师】裘灵光；
【作者基本信息】安徽大学，材料工程，2014，硕士
【关键词】金属-有机骨架；磁性微球；吸附；光催化降；

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