柴油机冷起动碳氢化合物在分子筛上吸附及扩散行为研究
【摘要】柴油机在冷起动和暖机过程中产生的未燃碳氢化合物(HC),给人类生活及环境都产生了巨大的影响。碳氢捕集器是近年出现的新技术,目的在于降低发动机冷起动及暖机过程的未燃碳氢的排放。碳氢捕集技术的关键在于吸附材料的开发和选择,分子筛由于具有在不同条件下的高效吸附性及稳定性通常被作为HC捕集器的主要材料。为了研究碳氢化合物在不同分子筛上的吸附和扩散性质,筛选出具有高效捕集性能的分子筛,本文采用了巨正则蒙特卡洛方法(GCMC)和分子动力学模拟(MD),并以丙烯和乙烯作为探针分子,分别研究了在MCM-22、SSZ-33、β型三种分子筛上的吸附及扩散行为,其主要内容和创新点如下:1)研究了乙烯和丙烯在MCM-22、SSZ-33、β型三种分子筛上的吸附行为,获得了单组份和双组份下的吸附等温线和吸附粒子云分布图,研究结果表明:吸附量均随着温度的升高而降低,随着压力的升高先逐渐增大,最后趋向稳定;分子筛对丙烯和乙烯吸附效果的顺序为:MCM-22>β>SSZ-33,且对丙烯的吸附效果要优于乙烯。2)研究了乙烯和丙烯在MCM-22上的扩散行为,获得了均方位移曲线和扩散系数。研究结果表明:在相同条件下,丙烯及乙烯在MCM-22分子筛上的扩散系数随着温度的升高而变大;且乙烯在MCM-22上的扩散性比丙烯好。与纯组份扩散相比,分子筛上双组份扩散性能更好。3)研究了柴油机冷起动碳氢排放几种主要产物乙烯(C2H4)、丙烯(C3H6)、甲烷(CH4)、苯(C6H6)、乙炔(C2H2)及水(H2O)在MCM-22分子筛上的吸附,吸附量均随着温度升高而降低;同时混合物之间存在明显竞争吸附行为,在相同条件下,分子筛对甲苯的吸附量最大,其次是丙烯,最后是甲烷。4)最后对MCM-22分子筛进行改性研究,得到了改性之后分子筛的吸附情况。硅铝比改性之后的MCM-22分子筛对碳氢化合物的吸附量有明显增加;随着铝原子数量的增加,分子筛吸附性能先增大后减小,当铝原子数为15时,分子筛的吸附性能最好;同时,分子筛中阳离子种类对分子筛吸附也有重要影响,分别得到加入Li+、K+、Na+后的吸附等温线,对分子筛影响的大小顺序为:Li+>K+>Na+。
【作者】尹亮;
【导师】邓元望;
【作者基本信息】湖南大学,动力机械及工程,2013,硕士
【关键词】碳氢化合物;分子筛;吸附;扩散;分子模拟;
【参考文献】
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