绝缘衬底上石墨烯的形成及其机理研究

【摘要】石墨烯(graphene),也可称为单层石墨片,是一种由碳原子通过sp2键合作用连接并呈蜂巢晶格排列形成的二维晶体材料,具有奇特的电学、热学以及机械性能。研究结果表明,双层以及少层(<10层)石墨片仍表现出区别于石墨、但类似单层石墨烯的性质。因此,通常情况下,10层以下的石墨薄膜都可称为石墨烯。2004年,英国曼彻斯特大学两位科学家海姆和诺沃肖洛夫利用微机械剥离的方法,得到了第一块石墨烯样品,并观察到石墨烯一系列前所未有的电学性质。这一研究成果引发了科学家在石墨烯制备方面的研究兴趣,相继发展出多种制备石墨烯的方法,包括碳化硅外延生长法、氧化还原法、化学气相沉积法(CVD)等。其中,CVD是可控制备高质量、大面积石墨烯薄膜的一种有效方法。但是由于转移过程中存在破坏石墨烯完整性、引入杂质离子等问题,使其与现有的半导体工艺技术无法相容。因此,探索利用绝缘衬底直接沉积生长石墨烯,对实现其在电学领域的应用尤为重要。本文采用CVD的方法,以体积百分比为5%①的甲烷(CH4)为碳源,氢气(H2)为反应气体,氩气(Ar)为运载气体,研究了石墨烯在不同绝缘衬底上、不同生长条件下的生长情况。本论文主要工作包括：1.选择蓝宝石(α-Al2O3(0001))作为石墨烯生长的衬底,研究了石墨烯CVD生长与各影响因素之间的关系。首先,根据初期的实验数据,选择合适的参照实验条件：气体流量及流量比为H2/CH4=50/80②,生长温度为1100℃C,生长时间为4h；其次,进一步设计对比性实验,研究石墨烯生长过程中生长温度、生长时间以及气体流量、流量比的影响,探索石墨烯的成核、生长机制,并给出一个较为合理的解释。最终,在气体流量、流量比为H2/CH4=30/50、生长温度等于1100、生长时间为为4h的优化条件下,制备出了均匀双层、大面积的石墨烯。2.在硅片(Si)、二氧化硅(SiO2/Si)衬底上,采用CVD方法直接生长石墨烯。1)在气体流量比H2/CH4=50/80、生长时间为4h的常压条件下,研究生长温度为1000℃C、1050℃C、1100℃C以及1150℃C时,Si、SiO2/Si衬底上石墨烯的生长情况,通过拉曼光谱表征的结果,得出SiO2/Si衬底生长石墨烯的合适温度为1100℃C；2)在气体流量比为H2/CH4=30/50、生长温度为1100℃、生长时间为4h的条件下,对Si、SiO2/Si两种衬底上生长的石墨烯的质量进行对比,结果表明石墨烯在两种衬底上的生长存在一定的差异；3)尝试采用低压CVD在Si、SiO2/Si衬底上生长石墨烯。在240Pa的低压环境下,Si片衬底上形成了双层石墨烯,晶粒尺寸可达78.55nm。但是由于Si片衬底表面被氧化、生成粉末状的SiO2纳米线,使得石墨烯与衬底之间结合不牢、易脱落；而SiO2/Si衬底上没有石墨烯形成。观察发现,其表面无白色粉末附着,抛光层也没有被破坏,分析其原因应该为300nmSiO2层的存在,保护了底层的Si不被氧化。
【作者】邢艳敏；
【导师】黄新堂；
【作者基本信息】华中师范大学，凝聚态物理，2014，硕士
【关键词】石墨烯；蓝宝石；硅片；化学气相沉积；拉曼光谱；

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