单颗粒气溶胶质谱仪的改进及环境应用

【摘要】大气气溶胶因其对气候、环境以及人体健康的巨大影响，而越来越受到重视。大气气溶胶的来源、演变具有高度的复杂性，使得深入研究大气气溶胶的理化性质、来源特性以及演变机制具有相当大的挑战。单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪作为一种新型的气溶胶分析技术，能够从单个颗粒的层面上识别颗粒的尺寸大小和化学组成。相对于传统的气溶胶分析技术，单颗粒气溶胶质谱具有集在线进样、无需样品处理、快速、单颗粒粒径与化学组分同时分析于一身的突出优点，对于研究大气颗粒物的种类、混合状态、演变过程来源解析具有重要的作用。本人在硕士期间参与了单颗粒质谱仪器样机的原理设计、性能表征及基本的应用工作。在博士期间，对样机进行了的较为全面的技术改进，并利用单颗粒质谱仪开展汽车尾气的源表征应用以及北京地区的环境大气分析等方面的工作。同时为了保持论文的完整性，对单颗粒气溶胶质谱仪的原理也进行了详细的叙述。一、气溶胶与单颗粒质谱仪的应用进展。对大气气溶胶的性质、影响、检测方法做了简要概述。依据国内外对于单颗粒质谱技术的应用报道，总结了单颗粒质谱技术在环境监测、大气化学、材料科学、生物医药、国防安全等领域的应用进展。二、在线单颗粒质谱仪的原理。详细介绍了气溶胶质谱仪器的主要构成及各部分的技术原理，对各部分的技术特点进行详细的描述。三、气溶胶质谱仪的进样及测径系统改进。针对PM2.5研究的需要，对仪器的进样口、缓冲腔、空气动力学透镜进行了全面模拟和改进，有效提高了仪器对宽粒径范围颗粒物的进样效率。通过对测径系统的光路结构进行改进，并设计了滤波系统降低了仪器的背景噪音，将100nm颗粒检测的信噪比提高了7倍。四、气溶胶质谱仪灵敏度及动态范围的提高。针对离子在初始电离时产生的巨大动能分散而导致的灵敏度降低的问题，对质谱系统进行了模拟和改进，通过引入透镜聚焦系统将质谱对离子检测的灵敏度提高了近2倍。为了能够对超量程信号和几十毫伏甚至更小的信号进行同时采集，对数据采集系统进行了改进，通过双通道叠加采集的方法将检测动态范围提高了40倍。五、单颗粒气溶胶质谱仪的柴油车源表征。利用单颗粒气溶胶质谱仪对柴油车尾气排放的颗粒物进行了研究，通过对实时排放以及对老化后的颗粒物进行检测，获取了柴油车尾气排放颗粒物的主要质谱特征。六、单颗粒气溶胶质谱仪在北京城市地区的应用。利用单颗粒气溶胶质谱仪对北京城市地区春季气溶胶进行了检测。分析了干净天气、灰霾天气以及沙尘天气三种不同的天气条件不同类别颗粒物的粒径分布、化学组成、时间变化趋势等。在干净的天气条件下，OC与biomass-K颗粒与生物质燃烧行为有较大的关系。在灰霾天气下，K-nitrate、ECK、rich-Fe、rich-Pb颗粒物占主导，表明北京周边及其省份的工业释放对北京地区的灰霾形成过程具有重要的影响。北京地区沙尘颗粒物可以分为四种不同的类别：dust-Si、dust-Ca、dust-Al、以及dust-Ti。本地的交通源排放是NaK-EC颗粒物的一个主要来源。二次硫酸盐和硝酸盐在不同的颗粒物类别中显示了不同的混合状态。
【作者】李磊；
【导师】周振；
【作者基本信息】上海大学，环境工程，2014，博士
【关键词】单颗粒；气溶胶质谱；柴油车排放；源解析；

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